【摘 要】
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铅基钙钛矿纳米晶因其优异的光电性能及可溶液加工等优势,成为近年来饱受关注的新兴光电材料。然而,该类材料的稳定性差,且铅具有毒性,亟需研发兼具优异光电性能及稳定性的无铅钙钛矿材料。因此,开展高稳定性无铅钙钛矿纳米晶的结构设计与组成及掺杂调控研究,优化其发光性能,并实现高效可调发光具有重要意义。本论文分别以Cs2AgInCl6和Cs2ZrCl6两种无铅卤化物纳米晶为研究对象,优化合成方法,并通过Bi3
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铅基钙钛矿纳米晶因其优异的光电性能及可溶液加工等优势,成为近年来饱受关注的新兴光电材料。然而,该类材料的稳定性差,且铅具有毒性,亟需研发兼具优异光电性能及稳定性的无铅钙钛矿材料。因此,开展高稳定性无铅钙钛矿纳米晶的结构设计与组成及掺杂调控研究,优化其发光性能,并实现高效可调发光具有重要意义。本论文分别以Cs2AgInCl6和Cs2ZrCl6两种无铅卤化物纳米晶为研究对象,优化合成方法,并通过Bi3+、Sb3+及稀土离子掺杂,开展了不同体系掺杂纳米晶的组分调节和发光性能调控的研究。具体研究内容分为以下几个方面:（1）提出了一种无铅双钙钛矿Cs2AgInCl6纳米晶的改进合成方法。通过使用低毒的前驱体,利用高温热注入法,合成了微量Bi3+掺杂的双钙钛矿Cs2AgInCl6纳米晶,通过优化温度、配体选择和前驱体种类,将具有宽带橙光发射（峰值580 nm）的Cs2AgInCl6:Bi纳米晶的荧光量子产率提高了一个数量级,并阐述了其发光机理及效率增强机制。（2）制备了 Bi3+和稀土Tb3+离子共掺杂Cs2AgInCl6纳米晶。通过晶体学表征手段和理论计算研究发现:掺杂离子Tb3+在Cs2AgInCl6晶格中占据In3+格位。微量的Bi3+掺杂赋予了 Tb3+特征发射新的激发峰（峰值368nm）。通过调节Tb3+离子的掺杂浓度,控制自陷态激子（STEs）到Tb3+离子的能量传递,实现Bi3+/Tb3+共掺Cs2AgInCl6纳米晶的绿光至橙黄光的可调发射。（3）设计实现了稀土 Dy3+、Sm3+和Tb3+离子掺杂Cs2AgInCl6纳米晶的可调发光。研究发现:掺杂离子Dy3+、Sm3+和Tb3+在Cs2AgInCl6晶格中占据In3+格位。稀土离子的引入赋予Cs2AgInCl6纳米晶多重发射。通过离子共掺,实现稀土离子之间的能量传递,使Cs2AgInCl6:Sm3+,Tb3+纳米晶呈现绿光至橙黄光的可调发射,并通过喷涂将其制成荧光图案,展示了其在荧光防伪标记中的潜在应用。（4）设计制备了 Sb3+掺杂空位有序型双钙钛矿Cs2ZrCl6纳米晶。研究发现:Sb3+在Cs2ZrCl6晶格中占据Zr4+位置。在250 nm激发下,Cs2ZrCl6:Sb3+纳米晶呈现470 nm和620 nm的宽带发射,分别对应于Cs2ZrCl6纳米晶的STEs发射和Sb3+的发射。通过调节Sb3+的掺杂浓度,实现了 Cs2ZrCl6在317 nm激发下的单一体系白光发射。
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