高效有机硫吸附剂的可控合成与性能研究

来源 :大连工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaqiushi9527118129
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近年来,有机硫化合物在油品燃烧过程中产生的各种危害已广泛地被人们所认知,油品中的含硫化合物进行深度的脱除己成为目前亟待解决的一个问题。在众多脱硫方法中,吸附和氧化脱硫工艺因其操作条件温和、投资成本和操作费用低、脱硫效果好、环境污染少等优点成为了目前深度脱硫研究的热点。吸附脱硫(ADS)是一种有效的选择性捕获噻吩硫化合物的方法,且ADS效果强烈依赖于活性物种的分散度。在本实验中,设计合成了一系列通过尿素协助活性组分Cu高度均匀分散的Zr(Ⅳ)离子改性的有序六方介孔结构SBA-15的新型吸附剂,并用于噻吩的有效吸附去除。对合成的新型吸附剂采用X射线衍射图谱、N2吸-脱附曲线、扫描电镜、透射电镜、X光电子能谱和紫外漫反射进行了全面的表征分析,结果表明本实验成功地设计合成了活性组分Cu高度均匀分散在有序片状短孔道ZrSBA-15材料内部而不是团聚在外表面。因此对噻吩具有很好的吸附脱除效果(9.35 mg/g,50 oC)。吸附动力学和等温线数据可以用pseudo-second-order动力学模型和Langmuir吸附等温线模型进行很好的拟合,吸附剂可以通过于N2环境中简单的热处理得到再生吸附剂,且循环使用8次后没有明显的噻吩吸附脱除能力损失。此外,在本课题研究中也探究了二苯并噻吩(DBT)的氧化脱硫性能。采用层层自组装策略浸渍制备合成了磷钨酸(HPW)均匀负载在五乙烯六胺(PEHA)修饰的片状短孔道ZrSBA-15催化剂。在双氧水作氧化剂时,此催化剂用于DBT的催化氧化脱除性能研究,详细的探究了反应温度、催化剂和双氧水的用量以及活性物种的负载量对DBT氧化脱硫性能的影响且在最佳实验条件下表现出了优越的脱硫活性。同时,此催化剂的活性在6次循环使用之后并未出现明显的降低。
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