【摘 要】
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X射线探测器在医疗影像、工业探伤和安全检查等领域拥有广泛的应用。近年来,金属卤素钙钛矿材料因其X射线吸收能力强、灵敏度高、低成本制备等优点,得到了国内外广泛的关注。本论文优选双钙钛矿材料铯银铋溴（Cs2AgBiBr6）展开研究,其含有Bi元素、较小的电离能和较高的载流子迁移率与寿命乘积（μτ）,在前期研究中取得了高灵敏度和低检测限的探测性能,在X射线探测和成像上表现出极大的应用前景。但是,Cs2A
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.62074066）; 国家自然科学基金（No.51702107）; 国家自然科学基金（No.51761145048）
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X射线探测器在医疗影像、工业探伤和安全检查等领域拥有广泛的应用。近年来,金属卤素钙钛矿材料因其X射线吸收能力强、灵敏度高、低成本制备等优点,得到了国内外广泛的关注。本论文优选双钙钛矿材料铯银铋溴（Cs2AgBiBr6）展开研究,其含有Bi元素、较小的电离能和较高的载流子迁移率与寿命乘积（μτ）,在前期研究中取得了高灵敏度和低检测限的探测性能,在X射线探测和成像上表现出极大的应用前景。但是,Cs2AgBiBr6制备面阵成像探测器需解决后端电路信号兼容性和大面积制备问题,具体为:（1）离子迁移导致的电流基线及响应不稳定;（2）暗电流较大无法匹配电路需求;（3）无法大面积制备。本论文围绕上述问题,通过数值模拟探讨了Cs2AgBiBr6的X射线探测性能与材料性质的关系,建立指导方针。而后建立离子迁移定量表征方法并研究多晶厚膜中的离子迁移机理,进而对Cs2AgBiBr6多晶厚膜进行原位外延钝化,抑制离子迁移,降低暗电流,最终实现大面积X射线探测器制备及成像。主要内容如下:（1）通过数值模拟和级联线性系统研究Cs2AgBiBr6材料的射线探测性能,包括灵敏度、调制传递函数（MTF）和探测量子效率（DQE）,指出μτ和暗电流是影响X射线探测器及成像性能的关键参数。（2）离子电流是暗电流的重要组成部分,针对此提出“瞬态反向电流法”定量表征离子迁移现象,排除由于离子迁移引起的内建电场和电子电导等外在因素影响,准确获得离子迁移激活能。（3）针对大面积厚膜制备,提出冷等静压制备Cs2AgBiBr6多晶厚膜的方法,获得19.6 cm~2的大面积厚膜,测试得到其离子迁移激活能为203 me V,结合理论计算,指出抑制离子迁移的关键在于晶界钝化及卤素空位钝化。（4）针对离子迁移及暗电流问题,结合冷等静压,利用铋氧溴（BiOBr）在Cs2AgBiBr6厚膜晶界处的原位外延生长,达到晶界钝化及卤素空位钝化的目的,有效抑制了离子迁移,提高器件的电阻率(平均电阻率达1.4×1010Ω·cm),同时提高器件μτ值(5.51×10-3 cm~2·V-1)。通过聚酰亚胺（PI）对厚膜表面进行钝化,进一步稳定了器件电流基线,有效消除了器件的1/f噪声。（5）对优化的Cs2AgBiBr6厚膜进行X射线探测及大面积成像应用。器件X射线探测灵敏度为250μC·Gyair-1·cm-2,X射线最低检测限达到95.5 n Gyair·s-1,性能可与单晶媲美。制备大面积探测器件,在X射线光场下的灵敏度离散系数仅为1.2%,展现了优异的均匀性。空间分辨率达到4.9 lp·mm-1（MTF=0.2）,实现了物体的清晰成像。
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