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热电材料是利用固体中载流子和声子的输运及其相互作用来实现热能和电能直接相互转换的功能材料。环境友好型Mg2Si基材料作为中温区用热电材料,因其具有原料蕴藏丰富、价格低廉、无毒无污染以及比重小等优点,而备受国际上的广泛关注。本文采用悬浮感应熔炼结合二次机械合金化(MA)和放电等离子烧结(SPS)制备工艺(称之为二次MA+SPS制备工艺)获得了Mg2(Si0.4Sn0.6)Sbx(0≤x≤0.02)和Mg2(Si0.4Sn0.6)Sb0.018/(SiC)y(0≤y≤0.02)样品,以及采用悬浮感应熔炼结合MA+SPS制备工艺(称之为MA+SPS制备工艺)获得了Mg2(Si0.3Sn0.7)Sbx(0≤x≤0.025)样品,并系统研究了所有样品的微观结构及热电性能。 实验结果表明,采用悬浮感应熔炼结合二次MA+SPS制备技术可成功制备出Sb掺杂的Mg2(Si0.4Sn0.6)Sbx(0≤x≤0.02)样品。XRD图谱表明该制备工艺所得样品均为单相固溶体;SEM和TEM分析结果表明其微结构是由微米尺度的晶粒和纳米尺度的析出相构成的纳米复合结构,有利于晶格热导率的降低。Sb掺杂Mg2(Si0.4Sn0.6)Sbx(0≤x≤0.02)样品的电阻率较未掺杂样品有了大幅度的降低,呈现出金属输运特性,Seebeck系数的绝对值随着Sb掺杂量的增加呈先减小后增大的趋势,Sb掺杂显著提高材料的功率因子;固溶体中多尺度微结构结合Sb掺杂引起的晶格畸变,形成全波长声子散射,显著地降低了材料的晶格热导率。当Sb掺杂量x=0.018时,Mg2(Si0.4Sn0.6)Sb0.018样品获得最大ZT值,并在673K附近取得最大值约为1.40。 同样采用上述制备工艺,成功制备出纳米SiC复合的Mg2(Si0.4Sn0.6)Sb0.018/(SiC)y(0≤y≤0.02)样品。XRD图谱表明该制备工艺所得样品均为单相固溶体。纳米SiC复合后的样品均呈现出金属输运特性,且呈现n型传导,Seebeck系数的绝对值较未纳米复合样品高,但电阻率增大使得功率因子有了一定程度的降低。SiC纳米颗粒在材料中能够引入更多的晶界,增加对声子的散射,而且SiC纳米颗粒作为散射中心也可以提高对声子的散射,从而使材料的晶格热导率降低了约20%。当纳米SiC复合量y=0.01时,Mg2(Si0.4Sn0.6)Sb0.018/(SiC)0.01样品获得最大ZT值,并在623K附近取得最大值约为1.60。 采用悬浮感应熔炼结合MA+SPS制备工艺成功制备出了Mg2(Si0.3Sn0.7)Sbx(0≤x≤0.025)样品。XRD图谱表明该制备工艺所得样品均为单相固溶体。掺杂Sb样品的电阻率较未掺杂样品有了大幅度的降低,表现出金属输运特性,所有样品的Seebeck系数均为负值,属于n型传导,Seebeck系数的绝对值随着Sb掺杂量的增加呈先减小后增大的趋势,从而获得了较高的功率因子。Sb掺杂产生的晶格畸变增加了声子的散射,降低了材料的晶格热导率。当Sb掺杂量为x=0.02时,Mg2(Si0.3Sn0.7)Sb0.02样品获得最大ZT值,并在623K附近取得最大值约为1.36。