激光与物质的相互作用为揭示微观粒子的运动规律提供了强有力工具。随着超短激光技术的发展,飞秒激光更是在前所未有的时间尺度上帮助人们更加深入和全面地理解原子分子复杂动力学行为,例如原子分子电离动力学和原子间多体相互作用动力学。本文针对飞秒激光脉冲与原子分子作用下的超快动力学行为,结合强场光电子谱和多维相干光谱研究方法,开展了系统的实验和理论研究工作,取得的主要成果如下:(一)基于强场光电子谱的原子分子超快电离动力学研究1、实验和理论研究了正交双色场(OTC)下的原子超快电离动力学。利用强场近似(SFA)和包含库仑修正的强场近似(CVA)方法,模拟OTC场中光电子动量分布,发现CVA结果与实验结果相吻合,而SFA结果存在较明显的偏差,分析表明这种差异来源于库仑势对两种电离电子轨道相位的不同影响。进一步,实验研究了OTC场中电离电子的亚周期干涉效应。实验发现光电子动量谱上出现一种之前未曾报道过的干涉结构,结合理论分析,揭示了这种新奇的干涉结构来自非相邻1/4光学周期电子波包之间相互干涉的物理机制。2、理论研究了平行双色场下的分子超快电离动力学。利用数值求解含时薛定谔方程方法,计算了N2分子的光电子动量谱。在光电子动量谱上发现了一种全新的干涉条纹,借助半经典和SFA理论分析表明这种干涉条纹是来源于二次返回背向散射电子轨道形成的光电子全息干涉图。(二)基于多维相干光谱的原子间多体相互作用动力学研究1、自主搭建了一套可用于研究原子间多体相互作用动力学的多维相干光谱实验装置,其主要包括激光系统、时序控制系统、相位调制-鉴频-解调系统和数据采集系统。完成后的谱仪分辨率和信噪比都达到国际领先水平,为开展多体相互作用动力学研究奠定了坚实基础。2、实验和理论开展了两原子长程偶极-偶极相互作用动力学研究。利用二维相干光谱(2DCS)技术在冷原子密度范围下测量了Rb和K原子的双量子二维光谱。通过光学Bloch理论分析,揭示了双量子信号的长程偶极-偶极相互作用属性。这是目前观测到的最低热原子密度下的偶极-偶极相互作用信号,支持了任意原子密度下都应该考虑偶极-偶极相互作用理论。此外,我们证实了双量子2DCS技术有足够高的探测灵敏度,为开展磁光阱中冷原子分子多体相互作用研究铺平了道路。3、实验开展了多原子Dicke态的多体相互作用超快动力学研究。采用多量子2DCS技术,实验首次在K原子蒸气中测量到了原子关联个数多达7个的二维光谱。每个光谱出现的峰与对应多原子Dicke态的能级吻合地很好,直接证实了原子蒸气中特定原子数目Dicke态的存在。进一步,实验定量地研究了热原子个数对多原子Dicke态动力学的影响,发现热原子个数与多原子Dicke态的退相干速率成线性依赖关系,进而提取出了碰撞退相干速率大小。