【摘 要】
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吡啶类化合物作为重要的骨架结构,被广泛的应用于药物、农用化学品、染料、材料和天然产物中。2-芳基吡啶、2-芳基喹啉、1-芳基异喹啉作为药物和天然产物的重要片段,将-CN基团引入其中可以显着地改变它们的药理性质和生物活性。然而,利用传统方法将氰基引入到这些小分子的过程中,存在氰基化试剂毒性大、底物需要预官能化等诸多缺点。近年来,过渡金属催化的C-H键氰基化反应已逐渐成为主流,它不但可以提高原子利用率
【基金项目】
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中国教育部工程技术人才培养基金会资助的项目（19JDGC005）； 省自然基金 No. B2018012；
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吡啶类化合物作为重要的骨架结构,被广泛的应用于药物、农用化学品、染料、材料和天然产物中。2-芳基吡啶、2-芳基喹啉、1-芳基异喹啉作为药物和天然产物的重要片段,将-CN基团引入其中可以显着地改变它们的药理性质和生物活性。然而,利用传统方法将氰基引入到这些小分子的过程中,存在氰基化试剂毒性大、底物需要预官能化等诸多缺点。近年来,过渡金属催化的C-H键氰基化反应已逐渐成为主流,它不但可以提高原子利用率,还可以很好的避免传统方法中存在的缺点。氰基化试剂的选择是C-H键氰基化反应的关键点,安全、稳定、廉价、转化率高的氰基化试剂已成为目前的研究热点。通过文献调研和总结前人工作,设计并制备了2-氰基异噻唑烷1,1-二氧化物作为新型的亲电氰基化试剂。在此基础上开发了一种以2-氰基异噻唑烷1,1-二氧化物（NCITD）为氰基化试剂的镍催化吡啶基导向的氰基化反应体系。通过对催化剂、添加剂、碱、溶剂和温度的筛选,确定了吡啶基导向的C（sp2）-H氰基化反应的最佳体系,并利用最佳反应体系制备了35个芳腈类化合物,并对其进行结构表征。通过控制实验,证明了该反应为亲电的离子型反应,并探讨了该反应的反应机制。最后利用该策略合成了天然产物蝙蝠葛波芬碱。
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