【摘 要】
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N2和CO2在大气中的含量丰富,有效利用对工业世界的未来发展至关重要。其中N2是Haber-Bosch工艺法合成氨的主要原料,该反应是以H2和N2为原料,铁触媒作为催化剂在高温(400℃-500℃)高压(150 atm-250 atm)下进行的。由于该反应条件非常苛刻而且能源消耗严重,因此有必要寻求并开发一种绿色合成氨的方法。光催化固氮技术近年来受到了广泛的关注,它是以清洁、可再生的太阳能为驱动力
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N2和CO2在大气中的含量丰富,有效利用对工业世界的未来发展至关重要。其中N2是Haber-Bosch工艺法合成氨的主要原料,该反应是以H2和N2为原料,铁触媒作为催化剂在高温(400℃-500℃)高压(150 atm-250 atm)下进行的。由于该反应条件非常苛刻而且能源消耗严重,因此有必要寻求并开发一种绿色合成氨的方法。光催化固氮技术近年来受到了广泛的关注,它是以清洁、可再生的太阳能为驱动力,丰富的水与N2为原料,常温常压下实现了光能向化学能的转换,这为降低工业合成氨所需的巨大能耗提供了可替代的新方法。由于N-N共价三键不易断裂,所以目前的光催化固氮技术效率比较低。因此,开发更高效的光催化固氮催化剂对未来技术的发展至关重要。CO2是地球上生命活动所需要的基本碳源,也是一种主要的温室气体,必须得到很好的控制。减少CO2的有效方法之一是将其循环利用转化为燃料等有价值的产品。近年来,光催化还原CO2的研究受到广泛关注,主要原因是该反应不仅可以将CO2转化为有用的能源,而且还以清洁和可再生的太阳能作为驱动力。但是由于CO2分子同N2分子一样比较稳定,仍受制于过低的光催化效率从而限制了其应用发展。本论文以铌酸为基础,采用水热还原、掺杂和热处理还原的方法引入点缺陷,促进N2在催化剂表面的吸附与活化。进一步采用Nb元素掺杂Ti02纳米管来研究光催化还原CO2。具体的内容如下:1、采用水热法合成了 Nb2O5·nH2O纳米片,通过弱还原剂乙二醛对催化剂进行水热还原和随后的热处理,研究了氧空位(VO)和Nb2O5·nH2O的酸位点对光催化固氮性能的影响。结果表明,VO点缺陷和Nb2O5·nH2O酸位点的协同作用不仅利于N2的吸附与活化而且还提高了载流子的分离与迁移效率。在不添加牺牲剂和助催化剂的条件下,光催化固氮的产率高达173.7 μmol g-1 h-1,具有广泛的应用前景。2、采用原位掺杂并结合冷冻干燥的方法成功的制备了 N掺杂H3ONb3O8纳米片。结果表明N的掺杂不仅利于N2的吸附与活化,而且还提高了载流子的分离与迁移效率,使合成氨的产率相较于原始的H3ONb3O8纳米片提高了近10倍。3、将水热制备的Nb2O5·nH2O分别与Na2CO3、Na2CO3+H3BO3和强还原剂NaBH4进行研磨并热处理成功的制备了 NaNBO3纳米立方晶、B-NaNBO3纳米立方晶、VO-NaNBO3纳米颗粒和B-Vo-NaNBO3纳米颗粒。通过一系列实验表征证明B掺杂和VO共同调控不仅使NaNBO3具有了可见-近红外的光响应,而且还促进N2分子的吸附与活化,同时实现了载流子的分离与迁移速率的提升。在模拟太阳光及可见光的照射下,B-Vo-NaNbO3纳米颗粒合成氨的产率分别为47.56和 26.99 μmol g-1 h-1。4、对TiO2进行点缺陷调控,选用Nb作为掺杂剂在酸性溶液中阳极氧化Ti-Nb合金制备了 Nb掺杂TiO2纳米管阵列。理论计算和实验表征证明,Nb掺杂TiO2纳米管生成的酸中心和Ti3+点缺陷会促进CO2分子在催化剂表面的吸附与活化,从而实现了高效高选择性的光催化CO2还原。在模拟太阳光下生成CH3CHO的产率为572 μmol g-1 h-1,选择性达99%。
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