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氨气(NH3)作为典型的有害工业废气,对人体健康和大气环境具有严重危害。国六以上柴油车超低排放标准为实现更高的NOx处理效率,需提高SCR系统的尿素水溶液喷射量,使得NH3泄露问题进一步加剧,对城市大气环境造成严重污染,成为大气污染的新排放源。NH3泄露催化剂(ASC)可将NH3氧化为N2,成为超低排放柴油车的必备后处理催化技术。纯贵金属催化剂(PGM)因N2选择性差,严重限制其应用。常规双层结构的双功能催化剂通过耦合SCR催化剂和PGM催化剂,可显著提高N2选择性,但无法突破低温NH3氧化效率不足关键问题。本文基于SCR催化剂和PGM催化剂的不同耦合方式,设计了多种涂层结构的双功能ASC催化剂,并围绕单一SCR催化剂、单一PGM催化剂及双功能催化剂的NH3-SCO反应、反应路径、热老化机制及整机应用性能进行了系统研究。得到如下主要研究结果:1、制备并开展了单一催化剂和双功能催化剂的新鲜态和热老化态NH3-SCO性能研究,明确了不同涂层类型、不同涂层结构催化剂的NH3氧化效率、N2选择性和副产物生成规律,获得了具有优异NH3-SCO性能和抗热老化性并具备复合-双层结构的ASC-MD催化剂,新鲜态的平均NH3氧化效率和N2选择性分别达85.66%和89.25%,热老化后NH3氧化效率和N2选择性的平均劣化量仅为1.59%和7.43%。研究表明,双功能ASC催化剂通过高效耦合PGM催化剂和SCR催化剂,可协同实现高的NH3氧化效率和高的N2选择性,但耦合方式对双功能催化剂的NH3氧化能力和抗热老化性具有决定性的影响。2、建立了“五工况”评价测试方法,采用该方法研究了各催化剂在不同气氛、不同温区的反应路径,提出了单一催化剂和双功能催化剂的NH3-SCO反应路径,揭示各催化剂在不同温区的NH3-SCO反应路径。低温区,NH3-SCOPGM反应和NH3-SCOInter反应是决定双功能催化剂NH3氧化效率的关键反应,也是NOx副产物的主要贡献源;高温区,NH3-SCO反应效率主要取决于SCRSCR、NH3-SCOSCR、NH3-SCOPGM反应,其中NOx主要来源于NH3-SCOPGM。但双功能催化剂的NOx副产物高低取决于催化剂中SCR反应强度和涂层界面类型。N2O副产物则主要来源于PGM催化剂相关的反应。3、采用XPS、BET、NH3-TPD、SEM、EPMA等技术研究了单一催化剂的热老化机理,明确了热老化对单一催化剂的NH3-SCO反应路径的影响规律。结合双功能催化剂的涂层结构特点,探明了双功能催化剂的热老化机制。研究表明,非活性Cu O生成和酸性位减少是导致SCR-Cu催化剂热老化态性能衰减的关键原因。而PGM-Pt催化剂在热老化过程中会出现Pt颗粒长大和表面迁移富集,从而增强NH3氧化能力,使得NH3氧化效率不降反升。双功能催化剂中,涂层中的SCR催化剂性能衰减是导致热老态NH3氧化效率下降和副产物增加的重要原因。4、按照《重型柴油车污染物排放限值及测量方法》(第六阶段)(GB17691-2018)规定的测试方法和设备,开展了ASC-MD催化剂和商用ASC-P催化剂的整机排放性能研究。结果显示,无论催化剂是新鲜态还是老化态,装配两种催化剂的发动机的NH3泄露量均小于1ppm,完全满足国六排放要求的10ppm限值,其中ASC-MD催化剂在新鲜态和老化后均显示出比商用ASC-P催化剂更高的NH3氧化效率和N2选择性,具有很强的应用前景。