污泥活性炭负载纳米锆铁氧化物对水环境Sb(Ⅲ)的吸附研究

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锑(Sb)是地壳中天然存在的一种V族金属元素,由于人类活动的影响和锑的广泛应用,水体中的锑污染问题越来越严重,锑污染问题已受到一些国家和国际组织的关注。纳米金属颗粒吸附法对水中重金属污染物的去除效果显著。本实验制备了以污泥活性炭为载体的锆铁氧化物(Zr/Fe@SAC)纳米复合材料,将该材料表征并应用于水环境中Sb(Ⅲ)的去除,研究了吸附剂制备的最佳条件、投加量、溶液p H值、初始Sb(Ⅲ)浓度、接触时间等因素对Sb(Ⅲ)吸附效果的影响及吸附机理。主要成果如下:(1)通过正交实验以及负载比例实验分析出制备Zr/Fe@SAC的最佳条件:Zn Cl2溶液质量分数为50%,污泥的质量与Zn Cl2溶液体积比为1:3,管式炉的煅烧温度为500℃,煅烧时间1 h、锆铁摩尔比为7:3以及污泥活性炭与锆铁氧化物的质量比为2:1。(2)利用SEM、BET、VSM等多种仪器对合成的纳米复合材料进行了表征分析,结果表明:Zr/Fe@SAC表面纳米锆铁氧化物颗粒分布均匀密集,比表面积以及孔径相比SAC均有所提高,有大量的吸附位点,存在较小的矫顽力,在磁场作用下易与水体分离。通过吸附前后复合材料的XRD、FTIR以及XPS等表征结果分析Zr/Fe@SAC对Sb(Ⅲ)的反应机理为:Zr/Fe@SAC表面的-OH、Zr-O、-COOH等官能团通过静电吸附和配体交换对Sb(Ⅲ)进行吸附,部分吸附到表面的Sb(Ⅲ)会与Fe3O4发生反应,生成Sb(Ⅴ)并吸附在Zr/Fe@SAC的表面。(3)采用单因素实验,考察吸附剂投加量、Sb(Ⅲ)初始浓度、溶液p H、离子强度、共存离子等对吸附的影响,结果发现:Zr/Fe@SAC纳米复合材料的最佳投加量为0.4g/L,去除率达到96.60%。p H值为3时Sb(Ⅲ)去除率最高,去除率达到97.4%,其余p H值的去除率也在95%左右。由离子强度实验可知Zr/Fe@SAC对Sb(Ⅲ)的吸附形成内球络合物。由共存离子实验可知,在复杂的水体环境中,材料不易受CO32-和SO42-的影响,但容易受到PO43-和Cl-的干扰。重复利用性研究结果表明,该材料在吸附解吸五次后对Sb(Ⅲ)仍保持在90%左右的去除率。(4)通过吸附等温线实验和吸附动力学实验发现Zr/Fe@SAC对Sb(Ⅲ)的吸附过程符合Freundlich吸附等温模型和准二次动力学模型,吸附反应为多分子层吸附,吸附类型是化学吸附,能够在120 min内达到吸附平衡,理论最大吸附量为28.17 mg/g,在288~308 K范围内吸附过程可以自发进行。
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