全球气候变暖危害着人类的生存环境,为应对全球气候的变化,发展碳捕集技术控制温室气体排放成为重点,而捕集成本一直是制约碳捕集技术发展的重要因素。化学链燃烧技术利用载氧体提供的晶格氧与燃料进行反应,避免了空气中N₂等其他气体对烟气中CO₂的稀释,具有CO₂内分离的优点,从源头上实现CO₂的低能耗甚至零能耗捕集。高活性的载氧体是化学链燃烧技术的关键,提高载氧体的反应活性是发展该技术的重要任务。铁基载氧体低成本和环境友好的优点使其具有较大应用潜力,但反应性能上还原速率较慢,改善其还原反应速率是提高燃料转换率、增加系统经济性的重要途径。本文重点研究铁基载氧体还原过程中的变化情况,对规则形状的铁基载氧体颗粒的还原失氧过程、还原的动力学机理模型以及体相晶格氧的变化进行研究。首先通过机械混合法用挤出机挤出纯Fe₂O₃和Fe₂O₃（50）/Al₂O₃两种类型的规则形状的柱状铁基载氧体颗粒,在热重实验台上研究了纯Fe₂O₃载氧体的不同升温速率对颗粒还原过程的影响,结果表明较低的升温速率有助于载氧体颗粒内外传热传质的进行,和晶格氧的传递,使载氧体颗粒进行更深程度的还原。分析了不同反应温度对两种类型的载氧体的失氧过程影响,研究发现,反应前期两种类型的载氧体反应温度越高,有助于晶格氧的消耗,失重速率也较快,并且Fe₂O₃（50）/Al₂O₃载氧体相对于纯Fe₂O₃具有较高的固相转化率。其次对两种类型的载氧体颗粒动力学过程进行分析,得到了两种类型载氧体的“动力学三因子”E、A以及f（X）。其中Fe₂O₃载氧体颗粒和Fe₂O₃（50）/Al₂O₃载氧体颗粒的活化能和指前因子分别为52.46KJ/mol、74.42KJ/mol和0.70×10⁶min^-1、0.525×10⁶ min^-1,两种载氧体在被CO还原到FeO过程中时的反应过程均可以通过化学反应机理模型G（X）=C1=（1-X）^（-1/2）来表示,反应级数为n=3/2。最后利用X射线光电子能谱分析技术,从微观层面分析了两种类型载氧体的晶格氧变化过程,通过对纯Fe₂O₃颗粒柱状圆截面处中心到靠近颗粒外表面的四点不同位置晶格氧和铁价态分析,发现纯Fe₂O₃载氧体颗粒还原过程晶格氧不断的迁移到反应界面和还原气体进行反应,使得还原后颗粒表面和内部的晶格氧占比相近,并且结合铁价态变化分析,反应的界面相对于晶格氧的迁移是固定不变。同样方法分析Fe₂O₃（50）/Al₂O₃载氧体,惰性载体的添加使得氧化态的Fe₂O₃（50）/Al₂O₃载氧体晶格氧的占比明显的增加,并且使得晶格氧的消耗方式存在改变,还原后颗粒靠近颗粒表面的晶格氧占比略大于内部晶格氧的占比。该论文有图32幅,表18个,参考文献114篇。