锂离子电池具有能量密度高、清洁环保和易携带等优点,已经被应用于包括电子产品、电动设备、光照产品等日常生活中的各个领域。锂离子电池中,商业化的石墨负极因为较低的理论比容量已经越来越无法满足人们对于高能量密度电池的需求。理论上硅最高能拥有4200m Ah g-1的比容量,储量丰富的同时对环境造成的污染也小,因此硅基负极比石墨负极更具有发展潜力。但在电池的循环过程中,锂离子嵌入会导致硅负极出现最大约300%的体积膨胀,严重时还将导致电极中的活性物质与集流体之间出现剥离和粉化。由于粘结剂的作用是将活性物质和导电剂牢牢限制在集流体上,利用粘结剂来抑制电极材料膨胀较为简单,因此采用高性能锂离子电池负极粘结剂是目前限制硅基负极体积膨胀的常用方法。针对商用的油性聚偏氟乙烯（PVDF）正极粘结剂不适合用于负极、传统水性粘结剂存在力学性能较低等问题,本文通过自由基聚合,以乙烯基三乙氧基硅烷（VTEO）为主要设计材料,利用其在非中性的水溶液中自发进行水解和自交联的特点,在水相中合成了两款具有三维网状结构的粘结剂,以增加粘结剂的力学性能和机械强度。具体研究内容如下:以丙烯酸（AA）、VTEO为主要材料,合成制备了聚丙烯酸-乙烯基三乙氧基硅烷（PAA-VTEO）二元三维网状结构粘结剂,并研究了其结构、机械强度、在硅碳负极中的电化学性质和作用机理。丙烯酸中丰富的羧基基团可以在硅表面产生有效的相互作用,形成的氢键具有很强的结合力。制备浆料时的弱碱环境可以使VTEO有效地构建三维结构,提高粘结剂整体的力学和机械性能。在电化学性能测试中,PAA-VTEO粘结剂相比于传统水性粘结剂表现出了超高的循环稳定性和倍率性能。PAA-VTEO粘结剂在循环伏安测试中表现出了很好的氧化还原稳定性,未受到电解液和电压的影响,循环过程中未出现结构变化。纳米压痕测试显示,PAA-VTEO粘结剂具有较高的弹性模量和硬度,可以有效地抑制硅的体积膨胀效应。在二元粘结剂的基础上,通过在AA、VTEO两种原料中添加丙烯腈（AN）和丙烯酰胺（AM）对粘结剂进行了进一步的改性,在水相中成功合成了一款四元粘结剂（记做AAAV）,并研究了VTEO的最佳添加量。AN可以有效增加粘结剂的界面粘附能力,AM具有很强的刚性。通过分析傅里叶红外光谱可以发现,VTEO的添加量越多,AAAV粘结剂的交联程度越大。电化学性能测试结果表明添加适量的VTEO可以有效地改善氧化亚硅碳负极的电化学性能;过多的VTEO添加量,虽然会提高体系整体的交联程度,但也会导致功能基团的减少,不利于负极电化学性能的改善。当VTEO的添加含量为10%时（AAAV-0.1）,电池表现出了最佳的电化学性能。在与PAA-VTEO粘结剂的比较中,AAAV-0.1粘结剂的电化学稳定性同样出色,有小幅改善。循环伏安曲线和纳米压痕测试表明,AAAV-0.1粘结剂具有很强的稳定性,利用其制备的极片的硬度和弹性模量均较高。