【摘 要】
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由于石油资源日益短缺,寻找替代石油的化学能源已引起广泛关注。我国能源结构特点是富煤、缺油、少气,以煤炭为原料生产甲醇的技术已经十分成熟,基于此,甲醇已渐渐发展成为一种燃料和化学品生产重要的平台分子。对甲醇直接合成碳酸二甲酯反应和甲醇完全氧化反应进行研究,为甲醇转化提供理论依据和实践基础。甲醇转化途径的关键在于高性能催化剂的研发,本文的主要研究内容如下:采用共沉淀法成功合成了不同摩尔比的球状Ce1-
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由于石油资源日益短缺,寻找替代石油的化学能源已引起广泛关注。我国能源结构特点是富煤、缺油、少气,以煤炭为原料生产甲醇的技术已经十分成熟,基于此,甲醇已渐渐发展成为一种燃料和化学品生产重要的平台分子。对甲醇直接合成碳酸二甲酯反应和甲醇完全氧化反应进行研究,为甲醇转化提供理论依据和实践基础。甲醇转化途径的关键在于高性能催化剂的研发,本文的主要研究内容如下:采用共沉淀法成功合成了不同摩尔比的球状Ce1-xTixO2(x=0~0.20)固溶体催化剂,将其涂覆在蜂窝陶瓷上,制成整体式催化剂,研究了其对甲醇和CO2直接合成碳酸二甲酯(DMC)反应的催化性能,并采用TEM、XRD和XPS等方法对催化剂进行表征。研究结果表明,钛离子的掺杂,改变了铈钛催化剂的晶体结构参数,形成了铈钛固溶体。Ce0.90Ti0.10O2催化剂具有最高的比表面积和Ce3+含量,分别为189.2 m2/g,19.56%。活性测试结果表明,当钛的摩尔掺杂量为10%,反应温度为140C、反应压力为2.4 MPa,反应时间为9 h,催化剂活性最好,甲醇转化率高达25.23%。在最佳反应条件下,球状铈钛催化剂因为其具有较高的比表面积和Ce3+含量,使其跟棒状催化剂相比具有较高的活性。采用水热法成功合成了不同摩尔比的棒状Ce1-xTixO2(x=0~0.20)固溶体催化剂,将其制成整体式催化剂,研究了其对甲醇和CO2直接合成碳酸二甲酯(DMC)反应的催化性能,并采用TEM、XRD和XPS等方法对催化剂进行表征。研究结果表明,钛离子的掺杂,改变了铈钛催化剂的晶体结构,同时纳米棒的形貌由细长状变成短粗状。Ce0.95Ti0.05O2催化剂表面Ce3+含量最多,赋予了该催化剂更强的氧化还原性能。活性测试结果表明,钛的摩尔掺杂量为5%、反应温度为160℃、反应压力为2.2 MPa,反应时间为12 h,催化剂活性也最好,甲醇转化率为21.32%。通过多元醇还原法成功合成了形貌均一的PdCu球形纳米颗粒,平均粒径为7.4 nm。通过浸渍法将活性粒子成功负载到不同摩尔比、不同形貌的铈钛复合氧化物载体上,得到不同的负载型PdCu双金属催化剂,将其涂在蜂窝陶瓷上,制成整体式催化剂,研究了其对甲醇完全氧化反应的催化性能,并采用SEM-EDS、XRD和XPS等手段进行了一系列表征。研究结果表明,以球状Ce0.90Ti0.10O2复合氧化物为载体的双金属催化剂具有最低的T50、T90和ΔT,分别为110℃、150℃和40℃,在同等条件下远远优于文献值。
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