离子液体复配吸收剂吸收卤代烃类和芳香类VOCs的研究

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挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)在常温下以蒸汽的形式存在于空气中,大多数具有毒性,甚至有致癌性,长期接触会对人体造成危害;作为PM?2.5的前驱物,VOCs也是制造雾霾的主要元凶。无所不在的VOCs以其危害性,早已成为国内外关注的热点之一,对其实现高效处理更是迫在眉睫。对于VOCs中具有高经济价值的物质吸收法显得尤为重要,离子液体作为一种绿色溶剂,具有溶解能力强、易于控制、易回收、热稳定性高等优点,在吸收、合成、萃取等方面使用普遍。本文针对离子液体粘度高的缺陷,采用聚乙二醇200(PEG200)作为助溶剂,吸收石化行业排放的卤代烃类和芳香类混合VOCs。选用了七种离子液体与PEG200复配成新型吸收剂,通过对其饱和吸收量以及初始吸收率的测定,验证了PEG200作为助溶剂的可行性。实验结果表明,[EMIM][Cl]-PEG200复配吸收剂对二氯甲烷的吸收效果比较好。通过对吸收过程中的温度、进气浓度和进气流量等因素进行考察,在实验条件下,[EMIM][Cl]-PEG200复配吸收剂对二氯甲烷的初始吸收率可以达到85?%。此外,研究表明离子液体复配吸收剂随着重复利用次数的增加,其吸收效果基本保持不变。通过高斯量化计算,采用DFT理论中的B3LYP/6-31+G(d,p)基组,在微观角度探究了离子液体结构对离子液体与二氯甲烷之间相互作用的影响,验证了实验发现的规律,即在吸收过程中离子液体阴离子对吸收效果起主导作用,离子液体阳离子对吸收效果起次要作用,且吸收效果随阳离子烷基侧链碳数的增加而降低。针对二氯甲烷、苯混合废气,通过对比不同种类的离子液体复配吸收剂对混合废气的吸收效果,发现离子液体[HMIM][Cl]和PEG200组成的复配吸收剂对二氯甲烷、苯混合废气的吸收效果比较好。考察了复配吸收剂对混合废气吸收过程中的各种影响因素。在二氯甲烷和苯进气浓度分别为20000?mg·m-3和5000?mg·m-3、进气流量为0.2?L·min-1、吸收温度298.15?K的实验条件下,离子液体质量分数为60?%的40?g复配吸收剂对二氯甲烷初始吸收率为85?%,对苯的初始吸收率为87?%。对复配吸收剂再生后重复使用,验证了复配吸收剂回收利用的可行性。通过量子化学计算可得,苯的存在削弱了离子液体和二氯甲烷之间的相互作用。即在吸收过程中,二氯甲烷和苯之间相互竞争,导致复配吸收剂对混合废气的吸收效果小于单组份吸收。通过核磁共振氢谱、红外光谱对吸收混合废气前后的复配吸收剂进行表征,结果表明复配吸收剂与二氯甲烷、苯相互作用时,有氢键的形成。
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