LiNi0.8Co0.iMn0.1O2(NCM811)是最有前景的锂离子电池正极材料之一,但较差的循环性能限制了其在高能量密度电池中的应用,因此,包覆改性NCM811已成为研究的热点。传统的包覆改性思路主要围绕单金属氧化物,但每种金属氧化物性质单一,改性效果存在一定的局限性。本论文首次详细研究了单/双金属氧化物包覆改性NCM811的异同点,分别在NCM811表面包覆了 NiO、Co3O4、NiO/Co3O4和NiCo2O4。和单金属氧化物包覆层相比,NiCo2O4包覆层显示更好的改性效果,在100mA/g电流密度下首次库仑效率(CE)可达82.9%,电化学充放电循环200次后容量保持率可达91.0%,放电比容量仍有174.3 mAh/g。双金属氧化物优异的包覆改性效果主要由于:(1)NiCo2O4有较好的电子和离子电导率,导通电子的同时可以给锂离子提供扩散通道;(2)NiCo2O4有较好的抗腐蚀能力,因副反应和SEI膜造成的阻抗更小;(3)NiCo2O4有较好的机械性能,可以容纳循环过程中的体积膨胀,防止结构劣化。理论计算从力学稳定性、化学稳定性和电学性能三个方面进行了进一步的解释,从材料本证性能上说明了 NiCo2O4包覆层有较好的电子电导率、较低的锂离子扩散势垒、较高的弹性模量以及和氟离子较低的结合能,优异的综合性能有效地弥补了单金属氧化物各自的劣势,证实了双金属氧化物包覆层要优于单金属氧化物。因此,该论文提出了较为新颖的思路包覆改性锂离子电池正极材料,对于设计其它双金属或者多金属氧化物包覆层具有深远的意义,甚至对未来的硫化物和硒化物等其它类型的包覆层的设计也具有一定的借鉴作用。