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高模碳纤维(HMCF)表面石墨化程度高,而现有的阳极氧化和水性环氧上浆的双重处理技术并没有完全消除HMCF的表面惰性,所形成的复合材料界面相也不能有效缓解高模碳纤维与环氧树脂基体之间的模量突变和发挥传递载荷的“枢纽”作用。针对复合材料界面相薄弱而导致的弱失效形式和低载荷传递效率的问题,本文提出了在高模碳纤维表面以萘二酰亚胺(NDI)分子组装构筑二维组装层和萘二酰亚胺/羟基化多壁碳纳米管(NDI/MWNT)杂化分子组装构筑三维组装层的方法,开展了以多维度组装层形成的界面相构建具有模量平台的模量过渡层的研究,实现了界面相结构设计与调控和复合材料的界面增强。(1)通过分子结构设计制备氨基封端的NDI,并配置成上浆剂对高模碳纤维裸丝(Pristine HMCF)表面处理,制备NDI@HMCF。相较于Pristine HMCF,NDI@HMCF表面的化学活性和粗糙度提高。以HMCF作为基底辅助NDI成核及分子组装,形成的平躺剑叶组装体构筑为NDI@HMCF表面的二维组装层。提出了分子组装机理:在NDI的萘环与碳纤维表面的sp2杂化域π-π作用而成核后,萘环间水平方向的H型π-π堆积主导分子聚集,端氨基间的氢键驱动分子规整排布。(2)以MWNT和NDI上浆剂相继对Pristine HMCF表面处理,制备MWNT@HMCF 和 NDI/MWNT@HMCF。相较于 MWNT@HMCF,NDI/MWNT@HMCF表面的化学活性及粗糙度提高。MWNT@HMCF表面形成了相互缠结的MWNT网络。以HMCF和MWNT作为共同基底辅助NDI双重成核及杂化分子组装,形成的斜立剑叶组装体一端嵌在MWNT网络中,该有机无机杂化结构构筑为NDI/MWNT@HMCF表面的三维组装层。提出了杂化分子组装机理:在NDI的萘环与HMCF及MWNT的sp2杂化域π-π作用而双重成核后,在MWNT网络的限域约束下,萘环间倾斜方向的H型π-π堆积主导分子聚集,端氨基间的氢键驱动分子规整排布。(3)分别对比了Pristine HMCF、MWNT@HMCF、NDI@HMCF和NDI/MWNT@HMCF单向、束丝和单丝复合材料的界面力学性能和断面形貌,并通过TEM、f-AFM和EDS对比四种复合材料的界面区域结构、模量和碳元素含量的变化,提出了复合材料的界面增强机理。相较于Pristine HMCF 和 MWNT@HMCF,NDI@HMCF 和 NDI/MWNT@HMCF复合材料的ILSS、TFBT强度和IFSS提高。Pristine HMCF和MWNT@HMCF复合材料发生最弱的粘结失效,而NDI@HMCF复合材料发生较强的树脂基体破裂,NDI/MWNT@HMCF复合材料发生最强的内聚失效。NDI@HMCF和NDI/MWNT@HMCF复合材料的界面相构建为具有模量平台的模量过渡层,界面增强机理为:二维组装层作为“盔甲”防止裂纹传播到碳纤维表面,三维组装层同时作为“盔甲”和“锚钉”进一步将碳纤维表面的应力集中转移到界面相。