典型全氟烷基化合物在人工湿地的生态效应研究

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全氟烷基化合物(Perfluoroalkyl substances,PFASs)独特的理化性质使其在工业制造中得到广泛应用。由于具有环境持久性及多种生态毒性,长链PFASs代表物质全氟辛酸(Perfluorooctanoic acid,PFOA)于2019年被正式纳入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》。为了满足工业需要,以全氟丁酸(Perfluorobutyric acid,PFBA)为代表的短链PFASs在实际生产中逐步替代长链PFASs。在过去的几十年内,大量的PFASs随着有关产品的生产、运输、使用以及废弃被排放到环境中,至今已经在多种环境介质中被检出,带来不容忽视的环境及健康风险。各污染源排放的PFASs通过水循环系统、污水管网等不可避免地流入城镇污水系统,而人工湿地(Constructed wetland,CW)作为常见的污水生态处理技术,势必会接受污水中携带的PFASs。因此,研究PFBA及PFOA在人工湿地中的生态效应,对人工湿地技术的可持续发展具有一定科学意义。本研究在实验室条件下搭建了三组垂直潜流人工湿地CW1-3。其中,CW1为对照组,加药期开始后分别在CW2及CW3的进水中添加PFBA及PFOA。自湿地运行稳定后开展了为期90天的试验,共分为三个阶段:加药前(-30-0d)、1mg/L暴露浓度(0-30d)及10 mg/L暴露浓度(30-60d)。考察各组人工湿地在不同阶段的常规水质指标、基质酶活性、植物抗氧化系统及微生物群落特征,综合评估PFBA及PFOA在人工湿地中的生态效应。主要结论如下:本研究考察了不同暴露浓度下,PFBA及PFOA对人工湿地除污性能的影响。结果表明:在有机物去除方面,三组湿地始终保持着较高的COD去除效率(88.29%-92.51%),1mg/L及10mg/L暴露浓度的PFBA及PFOA对人工湿地COD去除能力均无显著影响。在脱氮效果方面,PFOA对人工湿地脱氮的影响大于PFBA,在1 mg/L及10 mg/L暴露浓度下均对湿地的脱氮性能造成显著抑制,其中NH4+-N及TN去除率在最低点分别较对照组下降了23.99%及13.21%。在除磷性能方面,PFOA在1 mg/L的暴露浓度下即表现出对湿地除磷效果的显著抑制,TP平均去除率相较对照组下降8.58%,而PFBA仅在10mg/L的暴露浓度下对湿地除磷能力存在显著抑制,表现出一定的浓度效应。本研究考察了在不同暴露浓度下,PFBA及PFOA对人工湿地基质酶活性的影响。结果表明:各组湿地基质脱氢酶(Dehydrogenase,DHA)活性受到显著性抑制,抑制率范围在94.72%-98.47%;氮循环相关的酶活性受到不同程度的影响,PFOA始终对氨单加氧酶(Ammonia Mono Oxygenase,AMO)及硝酸盐还原酶(Nitrate Reductase,NAR)表现为抑制效应,抑制率分别为12.56%-16.12%及11.03%-37.13%,而PFBA在不同浓度下对AMO及NAR表现出相反的毒性效应,1 mg/L暴露浓度下激活AMO而抑制NAR活性,10 mg/L暴露浓度下激活NAR而抑制AMO活性;PFBA及PFOA均对脲酶(Urease,URE)表现出激活作用,激活率为13.43%-34.37%;中性磷酸酶(Neutral Phosphatase,NP)活性始终受到抑制作用,其中PFBA在1 mg/L暴露浓度下的抑制效应最强,抑制率达到42.11%。本研究考察了在不同暴露浓度下,PFBA及PFOA对人工湿地植物抗氧化系统的影响。结果表明:PFBA及PFOA暴露均会对黄菖蒲产生逆境胁迫,导致植物出现氧化应激反应。超氧化物歧化酶及过氧化物酶活力在10 mg/L的PFBA及PFOA暴露下,分别升高了17.23%-28.13%及10.49%-14.17%。过氧化氢酶活力在1mg/L的PFBA暴露下升高了44.65%,暴露浓度提升至10 mg/L后,过氧化氢酶出现部分失活现象;PFOA未对过氧化氢酶活力表现出明显的胁迫作用。此外,PFBA及PFOA还诱导了脂质过氧化反应,丙二醛含量较对照组最高上升了30.35%。植物叶片中的叶绿素含量在10mg/L暴露浓度阶段出现明显降低,PFBA组及PFOA组的总叶绿素含量分别为对照组的85.80%及61.61%。本研究考察了在不同暴露浓度下,PFBA及PFOA对人工湿地微生物群落多样性及结构组成的影响。结果表明:本次试验构建的湿地中主要优势菌门为变形菌门(Proteobacteria)、拟杆菌门(Bacteroidetes)、厚壁菌门(Firmicutes)、放线菌门(Actinobacteria)及酸杆菌门(Acidobacteria)等。PFBA及PFOA暴露使湿地微生物群落的丰富度及多样性降低,除变形菌门及拟杆菌门以外的菌群受到明显抑制。两加药组在试验末期的属水平结构组成相似度提高,表明PFBA及PFOA对微生物群落结构的影响具有相似性。
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