【摘 要】
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热电材料是一种能实现电能与热能相互转化的功能材料,以热电材料为核心元件的热电器件拥有稳定、无活动部件、无噪声、无污染等诸多优点。Bi2S3组成成分地壳储量丰富,价格低廉,对环境友好。由于其具有较高的塞贝克系数与较低的热导率而成为一种具有潜力的中温区热电材料。但较低的电导率限制了Bi2S3材料热电性能的提升。本论文以中温区n型Bi2S3基热电材料为研究对象,结合熔融法及放电等离子烧结技术,制备合成了
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热电材料是一种能实现电能与热能相互转化的功能材料,以热电材料为核心元件的热电器件拥有稳定、无活动部件、无噪声、无污染等诸多优点。Bi2S3组成成分地壳储量丰富,价格低廉,对环境友好。由于其具有较高的塞贝克系数与较低的热导率而成为一种具有潜力的中温区热电材料。但较低的电导率限制了Bi2S3材料热电性能的提升。本论文以中温区n型Bi2S3基热电材料为研究对象,结合熔融法及放电等离子烧结技术,制备合成了硫化铋基多晶块体材料,并通过不同卤化物掺杂提升Bi2S3的电导率,进而优化其热电性能,并深入研究Bi2S3基热电材料性能增强的机理。具体内容如下:（1）制备了掺杂Sn X4（X=F,Cl,Br,I）的Bi2S3块体材料,实验结果表明:四种卤素离子中,氯离子进入Bi2S3晶格取代硫离子的能力最强,对Bi2S3材料的电导率提升效率最高,0.5wt%Sn Cl4掺杂样品的最大ZT为0.41@673 K。（2）制备了不同价态阳离子氯化物（Pb Cl2、Sm Cl3、Sn Cl4、Nb Cl5）掺杂的Bi2S3材料,实验结果表明:Sn Cl4掺杂相比于其余价态氯化物能够实现载流子浓度和载流子迁移率的协同优化,673 K时,Sm Cl3掺杂样品和Sn Cl4掺杂样品的最大ZT值均为0.41。（3）通过横向研究不同四氯化物（XCl4,X=Sn,Zr,Hf）掺杂的Bi2S3样品的热电性能,发现Hf Cl4掺杂引起强烈的晶格畸变,块体材料内部转变为类片层状结构,同时形变势最低,实现了载流子浓度和载流子迁移率的协同优化,通过调整Hf Cl4的掺杂浓度,在整个测试温度区间内平均功率因子达到464μWm-1K-2,平均ZT达到0.3,在673K时最大ZT值达到0.47。（4）在0.75 wt%Hf Cl4掺杂的Bi2S3样品的基础上通过复合Cl掺杂的硫化铋纳米棒,构建多尺度声子散射中心,显著降低热导率,复合10%纳米棒的样品在673 K时ZT值达到0.62。本文通过多种卤化物掺杂综合增强了Bi2S3热电材料的性能,并深入分析了性能增强机理,为其他热电材料体系的性能优化提供借鉴。
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