高分子物理的基本问题是研究高聚物结构与性能之间的关系。最终材料的性能取决于结构。高聚物的结构主要包括高分子链的近程结构，远程结构和凝聚态结构。由于不同层次结构间的相互影响，造就了高聚物具有多尺度的行为；因此在很多物理问题上很难直接通过实验观测或者理论预报得到。本文的目的是利用分子模拟的手段结合理论方法研究高分子物理领域中的结晶，界面性质以及形变问题，以此从分子水平上直观地理解链结构变化对物理性质的影响。主要的成果如下：　　 1.开发了基于分子动力学方法的链生长分子动力学方法(GCMD)计算程序。该方法第一次在分子动力学程序中模拟了链生长(聚合)及有序化(成核及生长)共同作用的体系。通过对GCMD方法的验证表明该模拟方法能够合理的近似分子链在催化剂表面的初生态发展过程。利用GCMD方法研究了聚乙烯单链和多链体系在石墨表面聚合过程中的聚集行为。通过单链研究我们发现，聚乙烯在表面聚合过程中的聚集行为可以分成成核阶段和晶体生长阶段。该模拟体系下聚乙烯链长在100个重复单元左右才能形成稳定的核。在晶体生长阶段中，stem伸长过程占据了大部分的时间，片晶的折叠过程持续的时间非常短。在伸长过程中，所有的stem协同作用，不同stem的链段具有不同的迁移能力，迁移速度和片晶中的stem数目有关。片晶折叠是由体系内不同结构间势能的差别所驱动的。在聚合过程中，不同折叠结构间势能的差别来源于链长(N)的增加。我们预报了不同链长下聚乙烯链的最低势能结构。通过对多链体系的模拟，我们发现催化剂表面活性点的密度是影响初生态结构的重要因素。　　 2.利用耗散粒子动力学方法(DPD)研究了聚合物液/液共混体系中，高分子链在界面形成取向结构时，不同的外场方向和外场强度对界面张力的影响。拟合模拟结果得到了聚合物液/液共混体系界面张力变化值和外场方向θ以及外场强度kθ的普适性关系，并在不同相容性的体系中得到验证。考察了在外场作用下液滴动态回缩法(DDRM)的适用性。研究发现当分散相液滴内的高分子链没有完全松弛时，如果分子链取向方向垂直于流场方向，取向对DDRM方法测量界面张力地准确性影响较小，如果分子链取向方向平行于流场方向，取向会影响到测量地准确性。　　 3.利用三维椭球模型对构象弹性理论进行修正。利用修正后的理论，计算天然橡胶和全同立构聚丙烯(iPP)单轴拉伸的应力应变关系。计算结果证明，在整个形变过程中应力的变化大部分来源于分子链构象熵的变化。研究发现，在天然橡胶的拉伸过程中，形变分子链所占的比率不到10％，并且随着形变程度的不同，比率先增加后降低。在iPP的拉伸过程中，由于构象结构的变化，造成了内能对应力贡献的变化。介绍了构象弹性理论应用于本构方程的初步想法。