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近年来低温等离子体和光催化技术作为两种新兴优异的大气污染物处理技术,有着传统治理技术无可比拟的优点,得到了广泛和深入的研究。但国内外研究发现,两者各自仍存在本身很难克服的缺点。将低温等离子体技术和光催化结合起来,可以克服两种方法各自的缺点和发挥技术优势:对等离子法,靠光催化作用提高去除率,并降低对电源的要求;相对于光催化降解法,用低温等离子体活化催化剂,使操作条件更加温和,并简化工艺及设备、提高效率。因而,低温等离子体-光催化集成技术有着重要的研究价值和广泛的应用前景。
本文采用低温等离子体-光催化法对含甲苯气体的处理进行了实验研究。实验采用溶胶-凝胶法制备了负载型TiO<,2>光催化剂,并对制备工艺进行了优化。在利用低温等离子体一光催化降解含甲苯废气的实验研究中发现,它比单一低温等离子体的甲苯降解性能要优越。1000J/L时,有无TiO<,2>情况下甲苯转化率分别为86.9%,78.6%;碳平衡分别为79%,71.7%。
实验系统考察了反应气氛中添加不同气体(氧气、氩气)、反应器结构(内电极直径、电极形状)以及不同填充载体(玻璃珠、硅胶)对甲苯降解性能的影响。实验结果表明:反应气氛中添加适量的氧气(4%)和添加氩气(10%)能提高甲苯降解性能,降低能耗,提高能量利用率;10kv时,无O<,2>的甲苯转化率为89.6%,能耗为643J/mol;而有O<,2>时甲苯转化率为95%,能耗却仅为288J/mol。1000J/L时,有氩气情况下甲苯转化率达到了92%,而无氩气情况下则仅为84%。
反应器结构对甲苯降解性能有重要影响,适当的提高内电极直径,以及具有螺旋状的内电极结构能提高甲苯降解性能;1000J/L时,内电极直径为O.8mm的反应器甲苯转化率最高,达到了86.9%。而0.38mm的反应器仅为73.4%。实验中采用螺旋内电极的3<[#]>反应器结构甲苯降解性能最好,1000J/L时,甲苯转化率达到了89%,碳平衡高达100%。
填充玻璃珠载体要比填充多孔性的硅胶载体降解性能好。1000J/L情况下,两者降解甲苯的转化率相近,但前者碳平衡为79%,而后者则仅为56.4%。
在低温等离子体一光催化降解甲苯的机理研究中,综合了前人研究的一些成果,对甲苯的降解过程进行了理论分析。并提出了新的观点,通过实验证明:在等离子体场中紫外光和高能电子均能激活TiO<,2>。并且在等离子体场中高能粒子对甲苯降解性能的影响要强于光对之的影响。
此外,本文还对低温等离子体一光催化分解甲苯的反应进行了宏观动力学分析,结果表明反应符合一级动力学模型,即kt=-ln(1-x)。电场强度是影响反应速率的重要因素,通过实验建立了反应速率与电场强度的数学模型:k=0.05e<(E/3.86)>-0.108(E≥2.97)。