激光器是20世纪以来最伟大的发明之一,已经在科技、工业、工程、信息技术、医药和国防等领域得到广泛应用。小型化的半导体激光器的出现使这项技术成为日常生活中不可或缺的一部分。微纳激光器是类器件尺寸或模式体积在波长或亚波长尺度的小型化激光器，是激光技术与纳米技术交叉产生的研究前沿。微纳激光器由于具有在微纳尺度提供强相干光信号的能力，有希望给整个科技领域带来革命性的变化并开辟出一些全新的应用领域。实际上，微纳激光器已经被广泛应用于超灵敏的化学和生物传感和片上光信息传输与处理等领域。　　有机材料具有种类丰富、发光效率高、易加工等特点，非常有希望成为下一代微纳激光材料的理想选择。然而，有机微纳激光材料的研究尚处于从结构出发探索功能的初级阶段，即先摸索方法合成规整的有机微纳结构，而后表征激光器性能，总体上缺乏目的性和设计性。有机材料中的结构与性能之间的关系，尤其是其丰富的能级结构和激发态过程与激光性能之间的关系相对复杂。迄今为止，仍然没有一套适用于有机微纳激光材料的光子学原理来指导有机微纳激光器的设计和构筑。　　本文以纳米光子学器件中基本功能元件——可调谐的微纳激光器为导向，设计和制备了具有特定能级结构和可调激发态过程的有机微纳激光材料。基于此，我们实现了两类不同的有机可调谐微激纳光器——宽谱可调的超分子微晶激光器和双波长可切换的有机微晶激光器。并深入地研究了有机材料体系中的能级结构和激发态过程对激光性能的影响机制。主要研究内容包括:　　(1)利用有机超分子微晶体系中可控的分子内电荷转移过程设计并构筑了宽谱可调的微纳激光器。我们选择了一类具有双上能级结构的分子内电荷转移化合物作为增益材料。基于合理设计，利用环糊精的超分子限域作用构筑了一个允许在两个辐射态能级可控布居的能级结构。利用液相自组装方法制备了分子内电荷转移化合物和环糊精的包合物微晶。所制备的有机超分子微晶支持光泵浦激光发射行为。通过稳态和瞬态光谱分析，我们提出了一种基于双上能态协同增益的全新激光产生机制。基于此，我们提出了通过温度控制分子内电荷转移过程来调控两个上能级粒子数分布，进而动态调控增益区间的思想。最终，在有机超分子微晶中实现了温度控制的宽波长动态可调的激光发射行为。此外，这种可调的激光行为使我们深入地了解了有机材料的能级结构、激发态过程以及光学增益过程。　　(2)利用有机材料中多振动能级结构设计并构筑了双波长可调控的微纳激光器。我们选择了一类具有振动结构化荧光性质的有机半导体小分子作为增益材料。利用物理气相沉积方法制备了有机微晶。所制备的有机微晶的发光谱包含多个振动峰，支持光泵浦的双波长振动激光。通过稳态和瞬态光谱分析，我们阐明了有机微晶中双波长振动激光的产生机制。基于此，我们提出了通过温度控制基态振动能级布居，来调控不同振动带处相对增益强度的思想。最终，在有机微晶中实现了温度控制的双波长可切换激光行为。此外，这种可调的激光行为提高了人们对有机材料光学跃迁和增益过程的基本认识。　　总之，本文工作初步揭示了有机微纳激光材料中的能级结构和激发态过程与激光器性能之间的关系，对设计和开发具有特定功能的微纳激光器以及其他光子学器件具有深刻的指导意义。此外，材料在受激状态下表现出的各种光谱特性，也为深入研究有机分子的激发态动力学提供了更加有力的手段。