镧系掺杂BaLnF5/KLnF4(Ln=Gd,Y,Yb)纳米晶的可控合成及其光学性能研究

来源 :湖南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tanya_33
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稀土上转换发光纳米材料因其独特的上转换光学性质而被广泛应用于激光、三维显示和生物成像等领域。在稀土发光材料研究中,MLnF(M=Na,K,Ba)体系被认为是优异的基质材料,然而Yb3+/Ho3+掺杂的该体系纳米材料以高能量绿光发射为主,这极大的限制了其在生物活体成像方面的应用。相比于绿光,红光具有更深的组织穿透性并且对生物组织损害小,因此具有高效率红光及近红外发射(650-850 nm)的稀土上转换纳米发光材料在生物深组织活体成像方面具有重要应用前景。基于此,本论文旨在构建具有纯红光发射及高发光效率的纳米材料,并实现其生物成像应用。具体内容如下:(1)采用油酸为稳定剂的水热合成法,成功合成了Yb3+/Ho3+/Ce3+掺杂的BaLnF5(Ln=Gd,Y)纳米材料。使用X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对其进行了表征,结果揭示所合成的Yb3+/Ho3+/Ce3+共掺的BaGdF5/BaYF5纳米晶具有立方相结构且形貌尺寸较为均匀。另外,研究了Ce3+掺杂对BaGdF5/BaYF5纳米晶发光性能的影响,结果显示,通过调节Ce3+掺杂浓度能成功实现纳米材料发光颜色从绿光到红光的调控,并实现了纯红光的发射。这些研究结果为制备新型的颜色可控及纯红光发射纳米材料提供了新的思路,为生物成像应用提供了新型的纯红光发射纳米探针。(2)采用水热法合成了单分散性好的Li+/Yb3+/Er3+共掺KGdF4纳米晶,并系统研究了不同Li+掺杂浓度对纳米晶上转换光学性质的影响。扫描电子显微镜(SEM)、TEM结果显示低浓度Li+掺杂对纳米晶结构如晶相、形貌没有明显影响。但是调节Li+掺杂浓度可以提高发光效率并且增强发光红绿比,研究表明掺杂1%Li+的纳米晶发光最强,而且此时的发光强度是没有掺杂Li+时候的12.51倍,发光红绿比是没有掺杂Li+的1.76倍。这主要是由于Li+的掺杂改变了纳米晶的对称晶场和晶体结构。所以低浓度Li+掺杂的方法可以提高上转换发光效率和成功实现发光红绿比的增强。(3)采用盐酸处理的方法,将前面合成的纯红光发射的20%Yb3+/2%Ho3+/30%Ce3+掺杂BaGdF5油溶性纳米材料转变为水溶性的纳米材料。由于其优异的纯红光发射,我们成功实现了该纳米探针的高对比度/高灵敏性的上转换光学生物成像,研究表明该纳米探针在体内主要分布于肝脏、脾脏和肺部。此外,由于Ba及稀土元素优异的X射线吸收性质,还成功实现了该纳米探针的X射线生物成像。这些结果显示我们所合成的纯红光纳米材料由于其优异的多功能特性,而被认为是理想的生物成像探针,能在生物多模式成像领域具有重要的应用前景。
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