论文部分内容阅读
我国地域辽阔，气象条件复杂多样，产业分布和工业发展水平在不同的地域存在较大的差异，使得人为污染物排放也呈现高度时空变化特征，由此造成我国大气污染特别是细粒子污染特征的显著非均一性。中国中东部气象条件季节变化显著，污染物排放强度大，在三维空间上详细解析其大气细粒子污染特征对于认识、理解和控制细粒子污染具有重要的科学价值。本文基于气溶胶模式APM和中国科学院大气物理研究所自主研发的区域嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)，构建出NAQPMS+APM模式，且对该模式进行了进一步发展。利用该模式深入研究了我国中东部地区细粒子污染的微物理特征和机理，取得的主要研究成果如下: （一）将APM耦合到区域嵌套网格空气质量模式NAQPMS中，成功构建出NAQPM+APM模式，并针对我国中东部高污染的具体情况，对模式进行了进一步的发展，将一次粒子进行了分档处理，考虑其碰并过程，使NAQPMS+APM对气溶胶微物理过程的描述更加详细和完善。 （二）收集了既有观测研究中细粒子数浓度数据，评估了NAQPMS+APM对粒子数浓度的模拟能力，结果表明，NAQPMS+APM模式能够基本合理地模拟出不同地域、不同季节大气环境条件下细粒子数浓度的主要特征:(1)我国东南地区的粒子数浓度显著高于西北地区，西北地区粒子数浓度基本在7000cm-3以下，而在东南地区粒子数浓度大多在10000cm-3之上。(2)我国的中东部是细粒子污染的高值区，四川盆地与河北-河南-山东交汇地区是细粒子数浓度的高值中心。 （三）利用NAQPMS+APM模式，定量分析了一次排放和二次生成对细粒子数浓度的贡献，结果表明:(1)我国中东部的大部分地区，一次粒子数浓度占总粒子数浓度的比例大于50％，贡献显著高于二次粒子，占主导地位。(2)一次粒子通过微物理动力过程，附着了大量的二次成分，使一次粒子的粒径增大30％-80％，从而使一次粒子的吸湿特性和消光特性发生明显变化。(3)二次核化形成的核模态和爱根模态粒子寿命短，其空间分布呈现局地特征，而能够继续增长到积聚模态的粒子，由于能够以较长时间存在于大气中，其空间分布呈现出一定的区域特性。(4)在我国中东部地区，新粒子形成事件发生的频率冬春季较夏秋季高，其空间分布与成核率正相关，与凝结汇反相关。 （四）使用敏感性试验的方法，分析了核化过程对细粒子微物理特征的影响，结果表明:(1)考虑核化过程，使新粒子易于存活的区域粒子数浓度显著增多，不考虑核化作用时，核模态粒子和爱根模态粒子数浓度显著减少，但高污染区粒子数浓度变化幅度低于20％，在重污染区粒子数浓度无明显变化。(2)核化还可影响到二次成分在一次粒子和二次粒子上的分配，改变粒子的混合状态，不考虑核化作用时，在一次粒子上的二次组分增多10％-20％。 （五）使用敏感性试验的方法，分析了一次气态前体物和一次颗粒物排放变化对粒子数浓度和粒子质量浓度的不同影响，分析了粒子数浓度对排放变化的非线性响应机制，进一步阐述了微观动力过程对细粒子微物理参数模拟的重要性，结果表明:(1)一次粒子排放减少50％，中东部高污染区粒子总数浓度明显减小，但受二次粒子增多的影响，粒子总数浓度减小幅度仅为10％-30％。(2)减少SO2排放，二次成分质量浓度减小10％-30％，由于非线性化学作用，二次成分质量浓度变化对SO2排放的变化敏感性下降;SO2的减少也不能显著减少中东部高污染区粒子的数浓度。(3)一次气态前体物NH3排放减小使二次无机组分的质量浓度显著减小，但对粒子数浓度的影响在中东部不显著。(4)粒子数浓度对排放源变化的响应特征和机理与粒子质量有显著差异:就粒子数浓度而言，在当前的排放情境下减少一次粒子的排放，对减缓我国中东部的污染较为有效。但一次粒子的减少可使较小的粒子更易于向较远距离输送，也更有利于二次粒子的产生和生存，减小一次粒子的排放并不一定意味着粒子总数浓度的减小。 （六）利用NAQPMS+APM模式，模拟分析了北京夏季和冬季两个时段的粒子谱分布演变特征和机制，模式能够较好的反映出北京夏季和冬季大气细粒子组分和谱分布演变特征，一般的演变特征如下:核模态粒子数在新粒子形成时爆发性增长，而后被快速碰并清除;在污染时段，积聚模态粒子数浓度显著增加，而核模态粒子数量极小;核模态和爱根模态的二次粒子数浓度日变化与一次粒子反位相，而积聚模态的二次粒子日变化特征则与一次粒子较为一致;较高的可凝气态前体物浓度使北京的新粒子形成事件频发，特别是冬季的低温环境更有利于核化的发生，冬季的核化速率可达10cm-3s-1，核化过程一般在中午前出现，新粒子形成时往往污染物浓度低，之前常常是污染的清除过程;在污染累积阶段，二次成分使一次粒子的粒径显著增大，典型的污染事件中，一次粒子粒径可增大50％以上，粒子谱分布向大粒子端漂移。夏季和冬季相比，新粒子不易形成，核模态粒子数浓度显著低于冬季，但夏季强烈光化学作用产生的高浓度可凝气体可使新粒子更易于长大。