【摘 要】
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近年来,挥发性有机污染物VOCs(Volatile Organic Compounds)已成为全球公认的大气环境污染物。催化燃烧法因成本低,操作方便,普适性高等优点成为了消除VOCs的重要手段。催化剂是催化燃烧技术的核心。铂、钯等传统贵金属型催化剂虽然对VOCs具有活性高、实用性强等特点,但因其具有成本高,易烧结、使用寿命短等缺点而难以得到广泛应用。因此,对于制备高活性的过渡金属型催化剂用于代替贵
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近年来,挥发性有机污染物VOCs(Volatile Organic Compounds)已成为全球公认的大气环境污染物。催化燃烧法因成本低,操作方便,普适性高等优点成为了消除VOCs的重要手段。催化剂是催化燃烧技术的核心。铂、钯等传统贵金属型催化剂虽然对VOCs具有活性高、实用性强等特点,但因其具有成本高,易烧结、使用寿命短等缺点而难以得到广泛应用。因此,对于制备高活性的过渡金属型催化剂用于代替贵金属催化剂的研究具有极其重大意义。过渡金属催化剂中,铜基催化剂不仅具有价格低的优势,而且对于VOCs的催化燃烧反应也有较高的活性,完全转化温度可在400℃以下,而催化剂活性组份的分散度往往决定着催化剂的活性,开发简单高效、环境友好的方法制备出高分散催化剂迄今为止仍然是巨大的挑战。本文采用高能球磨法代替传统催化剂制备方法,在无溶剂、使用乙酸铜为前驱体条件下,制备出分散度为100%的铜基催化剂。当铜的负载量低于20%时,铜颗粒小于2 nm。与传统浸渍法制备的催化剂相比,高能球磨法制备的催化剂在催化燃烧乙酸乙酯中反应中表现出了更好的活性。结合TG-DSC、XRD、XPS、TPR、FT-IR、TEM、N2O化学吸附等表征手段,探究了高能球磨法制备Cu基催化剂的结构演变机理和构效关系。以下为本论文所得到的主要结论:(1)采用高能球磨法代替传统浸渍法制备铜基催化剂,使用乙酸铜作为前驱体,克服了传统浸渍法催化剂在制备中使用硝酸铜前驱体焙烧产生NOx等有毒有害气体或废水的问题,实现了高分散(100%)铜基催化剂在室温、无溶剂的条件下的绿色制备。(2)通过TG-DSC、XRD、FT-IR等表征手段对高能球磨制备的Cu O/Si O2催化剂前体的结构演变情况进行了研究。结果表明,球磨过程中部分乙酸铜与载体Si O2发生反应生成硅酸铜物种,形成Cu-O-Si结构。这种结构可以锚定氧化铜粒子,从而防止其在高温焙烧过程中的烧结。(3)本文使用球磨法制备了负载将为5%、10%、15%、20%的Cu O/Si O2催化剂,通过催化活性实验以及催化剂结构表征发现,铜含量为15%的催化剂具有最高的催化活性(T90:258℃)是由于该催化剂具有最高的氧化铜表面积(50.2m~2/g),而高分散的氧化铜是催化剂的活性物种。(4)考察了不同载体:氧化铝(Al2O3)、氧化锆(Zr O2)、氧化铈(Ce O2)、氧化镧(La2O3)、氢氧化铝(Al(OH)3)、氢氧化锆(Zr(OH)4)、氢氧化铈(Ce(OH)4)、氢氧化镧(La(OH)3)替代Si O2载体对催化剂性能的影响。实验发现,氢氧化铈作为二氧化铈载体的前驱体在乙酸乙酯的催化反应中具有最高的反应性能(T90:230℃),进一步提升了铜基催化剂的活性。本文所得到的结论为用于VOCs催化燃烧的负载型过渡金属催化剂制备提供了一种新的研究思路。
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