光催化法降解饮用水源水中腐殖酸和苯酚的试验研究

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本文采用溶胶—凝胶法制备光催化剂TiO2,将其负载于硅胶(SiO2)上,同时进行改性掺杂。以腐殖酸为目标物,进行光催化氧化研究,通过降解苯酚对机理进行探讨。使用X射线衍射仪(X-Ray Diffraction,XRD),傅里叶变化红外光谱仪(Fourier Transform Infrared spectrum,FTIR),UV-VIS(Ultraviolet-visible Absorption Spectrometry)对经改性制备的光催化剂进行表征,考察不同煅烧温度及制备方法的光催化性能,与商品光催化剂P25进行对比。结果表明改性能使光催化剂的结构发生变化,光谱响应范围扩大。煅烧温度为500℃时获得的光催化剂的光催化效果最佳,与P25相比光催化降解能力相近。同时在模拟自然光下,进行改性TiO2与未改性TiO2的对比。论文系统考察了光催化剂对腐殖酸的吸附与光催化氧化能力、曝气、不同腐殖酸初始浓度、不同光催化剂浓度等对光催化效果的影响。同时考察了光催化氧化腐殖酸的动力学,光催化剂的重复使用能力和对松花江水的光催化氧化。试验结果表明,通过光催化剂对腐殖酸的吸附作用可以去除20%的腐殖酸,而通过光催化氧化则可去除率90%。曝气时,光催化效率更高。随腐殖酸初始浓度的增加,其光催化反应速率常数也增加。光催化氧化腐殖酸属一级反应动力学,动力学方程符合经吸附常数修正的L-H方程。光催化剂可重复使用6次后,去除率降低10%。光催化降解腐殖酸,TOC去除率达70%;AOC先升高,然后降低,可生化性呈先升高后降低的趋势。SUVA254持续降低,表明有机物结构发生变化,分子量分布显示降解过程中分子量逐渐降低。对松花江水的考察表明,0.5g/L的光催化剂浓度为最佳值。TOC去除率为65%左右,IC及TC均降低。以SUVA254作为THMs(Trihalomethanes)的预测指标,SUVA254降低,THMs的生成受到抑制。考察了光催化剂浓度、初始苯酚浓度、pH值、离子等对光催化氧化苯酚的反应的影响,反应动力学,推测反应机理及苯酚对光催化去除腐殖酸的影响。苯酚光催化试验结果表明,对于10mg/L苯酚光催化剂最佳浓度为0.5g/L。在pH值较低时(pH=3)有着较好的处理效果。钙、镁离子对光催化有较强抑制。苯酚浓度增大,则降解速率增大。光催化降解苯酚符合零级反应动力学,反应速率常数与苯酚初始浓度成线性关系。研究叔丁醇的影响发现,光催化的机理更可能是光生空穴同羟基自由基共同起氧化作用。苯酚存在时,腐殖酸的光催化氧化受到抑制。
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