【摘 要】
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石墨负极的锂离子电池已经商业化长达30年,但较低的理论能量密度限制了其进一步发展,镁二次电池因金属镁负极不易生长枝晶、安全性高、价格低廉等特性备受研究者关注,不过镁金属负极与电解质不兼容导致的镁负极表面被氧化镁等物质钝化的问题一直困扰着镁二次电池的发展。本文从构建在组成和结构上有利于镁的形核和迁移的人工保护层的角度出发,设计并制备了铋基、铋铟基、镓铟锡基三种人工保护层材料,实现了低形核过电位、平台
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石墨负极的锂离子电池已经商业化长达30年,但较低的理论能量密度限制了其进一步发展,镁二次电池因金属镁负极不易生长枝晶、安全性高、价格低廉等特性备受研究者关注,不过镁金属负极与电解质不兼容导致的镁负极表面被氧化镁等物质钝化的问题一直困扰着镁二次电池的发展。本文从构建在组成和结构上有利于镁的形核和迁移的人工保护层的角度出发,设计并制备了铋基、铋铟基、镓铟锡基三种人工保护层材料,实现了低形核过电位、平台过电位和长稳定循环性能。具体研究内容如下:（1）用简单化学置换反应制备了两种铋基人工保护层,其具有连续颗粒状的微观多孔形态,平均厚度分别为8.3μm和4.0μm。两种人工保护层都存在Bi和Bi Ox。密度泛函理论计算表明了Bi和Bi Ox的亲镁性。人工保护层在50圈充放电循环后仍然紧紧粘附在镁箔表面。含铋基人工保护层的镁电池实现了在10μA cm-2下23 m V的低形核过电位和69 m V的低平台过电势（纯镁为93 m V和93 m V）。（2）采用简单化学置换反应制备了铋/铟基人工保护层,该人工保护层的主要组分为含有Bi金属和In金属的混合物相,平均厚度为3.0μm。其具有连续颗粒状的微观多孔形态,借助于Bi和In的协同可实现对Mg的优先吸附及形核促进作用。人工保护层在50圈充放电循环后仍然紧紧粘附在镁箔表面。在室温1.0m A cm-2的电流密度下,获得了189 m V和160 m V的低形核过电位和极化电压（纯镁为583 m V和169 m V）。在50℃高温和10℃低温下获得了超过360 h和1200 h的超长稳定循环（纯镁为120 h和292 h）。（3）采用化学镁化方法制备了平均厚度为10μm的镓铟锡基人工保护层,该人工保护层存在Ga、In、Sn的镁化合金和金属氧化物,该结果证实镓铟锡合金与金属镁之间的化学镁化反应。该人工保护层在充放电循环过程中发生有利于镁迁移的结构重组,并在50圈充放电循环后仍然紧紧粘附在镁箔表面。在1.0m A cm-2的电流密度下,获得了超过4000 h的稳定循环（纯镁为1600 h）,改性负极和纯镁负极在第100圈的极化电压分别为185 m V和207 m V。
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