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环境污染现象的日益严峻使得人们对绿色化学的关注日趋热切。4-硝基苯酚(4-NP)是一种在水中具有高溶解度和高稳定性的臭名昭著的工业污染物。在硼氢化钠的存在下,硝基官能团在贵金属纳米粒子上选择性还原为氨基官能团被认为是处理硝基化合物最有效、最绿色和最经济的路线。与其他贵金属(如金(Au)、钯(Pd)和铂(Pt))相比,银(Ag)相对便宜且无毒和环保。因此,Ag基催化剂引起了越来越多的关注。本文提出采用简单绿色的自氧化还原法以及谷胱甘肽保护Ag纳米簇前体法制备系列蜂巢状纳米片阵列Ag催化剂,研究其催化还原4-NP反应性能,探讨其构效关系。论文的主要内容有:采用简单易行的自氧化还原过程制备了系列蜂巢状纳米片阵列催化剂 Agx/CoAl-LDH/rGO(x=0.045、0.12、0.43、0.86、2.56 wt%,Ag的质量负载量(ICP),LDH:层状双金属氢氧化物,rGO:还原氧化石墨烯)、Ag0.11/NiAl-LDH/rGO 和 Ag0.14/MgAl-LDH/rGO,在此过程中Ag+通过自氧化还原过程与预先制备的纳米片阵列杂化物载体MAl-LDH/rGO(M=Co、Ni、Mg)中-OH结合,能够容易地还原成金属Ag纳米粒子(NPs)并均匀地络合到LDH纳米片的表面。系列层板含Co催化剂Agx/CoAl-LDH/rGO对4-NP的催化还原均表现出高活性,其中 Ag0.12/CoAl-LDH/rGO 的 TOF 值最高(5393 h-1)。而层板含Ni催化剂Ag0.11/NiAl-LDH/rGO表现出更高的活性(6122 h-1),且远高于 Ag0.14/MgAl-LDH/rGO(3086 h-1)。Ag0.11/NiAl-LDH/rGO优异的活性可归因于其最小的Ag纳米粒尺寸(-3.7 nm)及高分散特征、底物和催化剂之间明显π-π堆积效应、独特的类纳米片阵列结构和最强的 Ag-NiAl-LDH-rGO 三相协同效应。Ag0.12/CoAl-LDH/rGO 对其它硝基芳烃(2-NP、3-NP、2,4-二硝基甲苯)和有机染料(甲基橙、罗丹明B、酸性橙)具有优异的催化活性。此外,Ag0.12/CoAl-LDH/rGO循环15次运行而没有显著的活性损失,而且催化剂具有长效稳定性。上述Agx/MAl-LDH/rGO催化剂的制备为获得简单高效的贵金属纳米催化剂提供了基础数据。采用一锅法制备得到谷胱甘肽(GSH)配体保护的水溶性Ag纳米簇Ag:SG,然后通过聚丙烯酰胺凝胶电泳分离得到近似由110-120个Ag原子构成的尺寸为1.54±0.4 nm的Ag纳米簇,继而通过静电吸附固载于杂化物载体NiAl-LDH/rGO上制备了一系列Ag NCs/NiAl-LDH/rGO-x(x=0.085、0.15、0.82 wt%(ICP))催化剂。三个Ag NCs/NiAl-LDH/rGO-x催化剂对4-NP的催化还原均表现出优异的活性,其中Ag NCs/NiAl-LDH/rGO-0.15表现出最高的TOF值(6916 h-1),可归因于超细Ag纳米簇(-1.6 nm)和独特的蜂巢状纳米片阵列形貌。