煤焦-水蒸汽微波气化反应动力学研究

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煤气化技术是实现煤炭清洁高效利用的重要技术之一,虽然煤气化技术在中国已经有了长达百年的发展历史,但是传统煤气化技术具有设备庞大,工艺复杂,投资大,污染严重等一系列问题。微波加热技术作为一种新型高效的加热方式正受到越来越多人的关注,而煤焦又是一种强吸波材料,能够在微波场中快速升温,使得微波加热技术在煤气化方面的应用具有了可能。已有很多研究者曾对煤焦-CO2的微波气化反应特性做出了大量的研究,但是对煤焦-水蒸汽的微波气化反应研究却很少,由于气化反应的复杂性,致使人们对微波加热技术对煤焦-水蒸汽气化反应的作用机理仍不十分清楚。本文以内蒙褐煤焦为实验原料,水蒸汽作为气化剂,使用传统加热方式和微波加热方式对比研究了两种不同加热方式对煤焦气化反应的影响,以及微波加热下不同催化剂对煤气化反应的影响,讨论了两种不同加热方式下的气化动力学参数,深入分析了微波加热技术对煤焦-水蒸汽气化反应的影响机理。结论如下:(1)在其他实验条件相同的情况下,升高气化反应温度,无论微波加热还是常规加热,其气化反应碳的转化速率都呈逐渐增加的趋势。(2)在其他实验条件相同的条件下,在实验气化温度600-900℃范围内,微波加热下,碳的转化速率均大于常规加热,尤其在较低温度700℃时,微波加热的碳转化速率是常规加热的2.3倍,生成气的溢出速率是常规加热的3.4倍,微波加热更有利于提高气化反应速率,并且这种现象低温时更为明显。(3)对于两种不同的加热方式,随着气化温度的升高,H2和CO2的含量均逐渐降低,而CO的含量逐渐升高。(4)对于原煤焦-水蒸汽气化反应,在常规加热条件下其活化能和指前因子分别为114.3 kJ·mol-1和6.7×104min-1,在微波加热条件下其活化能和指前因子分别为82.8kJ·mol-1和4.7×103min-1,微波加热可以明显降低煤焦-水蒸汽气化反应的活化能。(5)通过对煤样进行脱灰处理后负载不同的碱性催化剂,实验发现碱性催化剂对煤焦-水蒸汽的催化活性顺序为K-char>Na-char>Ca-char>Fe-char>Mg-char>de-ash char。其中K催化剂的催化活性最好,但是也会促进反应中CO2的生成,另外,Ca催化剂具有促进生成气中CO的生成。(6)通过对比研究不同KNO3负载量对气化反应的影响结果,发现微波加热条件下当KNO3负载量为5%时对煤焦-水蒸汽的催化活性最好,碳的转化效率最高,生成气的溢出速率最大。当负载量为5%时常规加热时煤焦-水蒸汽的催化气化反应活化能为91.02 kJ·mol-1,微波加热时为55.52 kJ·mol-1
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