土壤中14C-红霉素的归趋及其结合残留生物有效性研究

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红霉素是最常使用的大环内酯类抗生素之一,全面认识红霉素在土壤中的环境行为是科学评价其生态风险的基础。本试验采用14C示踪技术,较为系统地研究了[N-甲基-14C]-红霉素在三种典型土壤中的矿化、可提态残留和结合残留动态变化,及土壤微生物和添加鸡粪对该过程的影响。在此基础上选择较易形成结合残留的江西红壤,研究红霉素结合残留的释放和转化规律及在广东菜心(Brassica parachinensis)中的生物有效性,探明了添加外源有机肥(鸡粪与活性污泥)对该过程的影响。本研究为科学评价土壤中红霉素污染的环境风险提供参考。主要研究结果如下:(1)土壤类型对红霉素在土壤中的矿化有重要影响,三种土壤中14C-红霉素矿化速率和总量差异显著。培养20 d内,河南潮土、东北黑土和江西红壤中日平均矿化率分别为4.04%、3.64%和0.14%;培养120d时,三种土壤中矿化总量分别为 91.83%、87.33%和 25.75%。(2)土壤类型对红霉素在土壤中结合残留形成有重要影响。红霉素在三种土壤中均会快速形成结合残留,培养10 d时14C-BR总量达到峰值,在河南潮土、东北黑土和江西红壤中的总量分别为21.02%、48.31%和64.68%;随后逐渐下降,至40 d时达到平衡,最终分别占引入量的10.18%、11.02%和53.06%,为可提态残留的6.13、9.75和4.59倍。传统的红霉素残留评估方法主要基于可提态残留,低估了残留总量,可能有必要进行修正。(3)微生物对红霉素在土壤的矿化和结合残留形成起主要作用。培养120 d时灭菌土壤中矿化量仅占引入量的3.68%,仅为对照的4.01%;在120d的14C-BR含量为43.06%,约为对照的4.23倍。表明微生物修复可能是土壤中红霉素污染削减的有效方式。(4)添加鸡粪能显著抑制红霉素矿化和可提态残留的消减,并促进结合残留形成。培养20 d时,添加外源鸡粪土壤中矿化总量仅为0.32%,仅为对照(80.74%)的0.40%;120 d矿化总量为45.33%,为对照的49%;120 d时添加外源鸡粪土壤中14C-BR总量为38.11%,为对照的3.78倍。(5)土壤中红霉素结合残留随时间逐渐转化为可提态残留。田间施用鸡粪和活性污泥还田会延长红霉素在土壤中的持留时间,存在滞后释放风险。(6)红霉素结合残留在菜心中有生物可利用性,植物根系会促进结合残留的转化,并进一步为菜心吸收并转运至可食部位;对植物施用有机肥如鸡粪和活性污泥,可促进植物对土壤中14C-红霉素吸收,并导致结合残留在土壤中的累积,存在一定的环境风险。(7)腐殖质分级结果显示红霉素结合残留主要集中在富啡酸中(87.92%-97.21%),有必要通过进一步的研究明确结合残留形成机制,以期为土壤红霉素残留污染提供科学的削减措施。
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