【摘 要】
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航运业作为全球最主要的运输方式之一,其日益增长的能源需求,引起了化石能源的过度消耗和愈发严重的环境污染等问题。因此,为了缓解环境问题和实现‘双碳’目标,寻找绿色清洁的替代能源已迫在眉睫。氢能因具有能量密度高、资源丰富和可再生等优点被认为是未来最有希望的替代能源之一。然而,氢能大规模的应用亟需一种安全高效的储氢技术。镁基氢化物（Mg H2）由于拥有较高的重量和体积密度（110 g/L,7.6 wt%
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航运业作为全球最主要的运输方式之一,其日益增长的能源需求,引起了化石能源的过度消耗和愈发严重的环境污染等问题。因此,为了缓解环境问题和实现‘双碳’目标,寻找绿色清洁的替代能源已迫在眉睫。氢能因具有能量密度高、资源丰富和可再生等优点被认为是未来最有希望的替代能源之一。然而,氢能大规模的应用亟需一种安全高效的储氢技术。镁基氢化物（Mg H2）由于拥有较高的重量和体积密度（110 g/L,7.6 wt%）,丰富的来源和低廉的成本等优点,是一种理想的氢气储存载体。但较强的Mg-H键导致了Mg H2较高的热力学稳定性和缓慢的吸放氢动力学性能。本文在综述国内外研究的基础上,采用纳米晶化和催化掺杂的改性手段调控Mg基氢化物体系的吸放氢性能,并且结合微观结构表征手段探索了其作用机理。首先,本文利用湿化学球磨法制备了AB5型LaNi4.5Mn0.5亚微米颗粒(submicro-LaNi4.5Mn0.5),并引入到Mg H2中改善其吸放氢性能。升温放氢测试结果表明submicro-LaNi4.5Mn0.5掺杂的Mg H2初始放氢温度降低至175℃,分别比Mg H2+10 wt%-LaNi4.5Mn0.5和无添加的Mg H2低10和150℃。在300℃的恒温条件下,该复合体系可以在6 min内放出6.6 wt%的氢气。此外,完全脱氢的复合体系在室温下就可以吸收氢气,并在125℃和3 MPa的氢压条件下,10 min内能吸收4.1 wt%的氢气。Mg H2的吸氢表观活化能在掺杂submicro-LaNi4.5Mn0.5后从72.5±2.7降低至16.6±1.4 k J/mol。在10次吸放氢循环后,复合体系仍有6.1 wt%的储氢容量。微观测试结果表明,原位生成的Mg2Ni/Mg2Ni H4,Mn和La H3的协同效应有助于加速氢原子沿Mg/Mg H2的界面进行扩散与解离,有助于降低Mg H2吸放氢能垒,从而提高综合储氢性能。进一步设计并制备AB型Ti Fe纳米合金,通过球磨与MgH2复合形成MgH2/Ti Fe体系。升温测试结果表明,Ti Fe掺杂的Mg H2样品的初始放氢温度降低至175℃。Mg H2+10 wt%-Ti Fe样品在300℃的恒温条件下,10 min内释放出6.6 wt%氢气。在125℃和3 MPa的氢压下,完全放氢的样品在60 min吸收5.3 wt%的氢气。循环测试表明Mg H2+10 wt%-Ti Fe复合体系的储氢容量随着循环的增加有明显的衰退。碳纳米管（CNTs）的掺杂使Mg H2+10 wt%-Ti Fe+5 wt%-CNTs体系具有优异的循环性能,吸放氢动力学和储氢容量无明显的衰减。在Mg H2表面加入Ti Fe和CNTs后,吸氢活化能降低至60.7±2.70 k J/mol。然而,其对Mg H2的热力学性能的改善是有限的。结合XRD,TEM,SEM和EDS发现均匀分布的Ti Fe和CNTs分别作为活性催化位点和颗粒团聚缓冲剂提高了Mg H2的储氢性能。最后,通过湿化学球磨和热处理手段构筑了碳层包覆的Mg2Ni纳米晶合金。微观结构表征发现合成的Mg2Ni由平均直径为300 nm的纳米颗粒组成,并被碳层所包覆。升温吸氢实验表明,碳层包覆的Mg2Ni纳米晶的吸氢过程在室温下就可以进行。同时,完全氢化后的样品在250℃的恒温条件下,10 min内就能放出3.1 wt%的氢气。计算得到碳层包覆的Mg2Ni纳米晶的吸氢和放氢表观活化能为18.3±0.2 k J/mol和34.1±2.4k J/mol,分别比纯Mg H2低75%和78%。通过PCT曲线计算得到碳层包覆的Mg2Ni H4纳米晶的放氢焓值从89.9±4.0 k J/mol降至67.0±0.5 k J/mol。另外,在10次吸放氢循环内,碳层包覆的Mg2Ni纳米晶体没有明显的衰退现象。进一步的微观分析表明Mg2Ni H4储氢性能显著的提高源于合金化,碳层包覆和纳米晶化的协同效应。
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