【摘 要】
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传统的制氨工艺条件苛刻且能耗高。通过电化学方法还原硝酸盐制氨（e-NRA）不仅可以消除水体的硝酸盐污染,还能够变废为宝,同时生产有价值的氨（NH3）,实现NH3的绿色合成。近年来,铜基催化剂被广泛应用于e-NRA,但其电催化制氨的法拉第效率（FENH3）仍有待进一步提高。通常需要在非常负的工作电位或高过电位条件下实现较高的FENH3,这不仅增加了经济成本,还会导致铜基催化剂降解。为了解决上述问题,
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传统的制氨工艺条件苛刻且能耗高。通过电化学方法还原硝酸盐制氨（e-NRA）不仅可以消除水体的硝酸盐污染,还能够变废为宝,同时生产有价值的氨（NH3）,实现NH3的绿色合成。近年来,铜基催化剂被广泛应用于e-NRA,但其电催化制氨的法拉第效率（FENH3）仍有待进一步提高。通常需要在非常负的工作电位或高过电位条件下实现较高的FENH3,这不仅增加了经济成本,还会导致铜基催化剂降解。为了解决上述问题,本论文工作面向碱性条件下的e-NRA反应,设计制备了一系列铜钉基纳米复合催化剂,通过原位电化学重构以及表面活性剂辅助合成等策略来优化其e-NRA催化性能和稳定性。具体工作内容如下:（1）我们通过原位电化学重构策略,将具有异质结结构的纳米复合材料Ru＆Cu/CuO（标记为 Cu5Ru1Ox）转化为Ru＆Cu/Cu2O（标记为 i-CusRu1Ox）,并充分表征了电化学重构前后催化剂形貌、组份和结晶性的变化。以Cu5Ru1Ox和i-Cu5Ru1Ox作为电催化剂应用于碱性e-NRA反应,其中的i-CusRuCx催化剂表现出更加优异的催化活性和稳定性:在0.1 V vs RHE的工作电位或较低的过电位条件下实现了高效、高选择性合成氨,并在长时间的催化过程中保持优良的催化性能。为了进一步理解i-CusRu1Ox的优异催化性能,我们通过理论计算的方法探讨了 e-NRA的催化机理,并揭示了该催化剂的Ru/Cu双位点的协同催化作用。（2）我们通过表面活性剂辅助的溶剂热合成策略,制备了一系列铜钌基复合纳米材料（标记为Ru＆CuOx/N-y）。我们系统表征了阳离子、阴离子和非离子型表面活性剂辅助制备的催化剂的形貌与结晶性,发现阳离子型表面活性剂CTAB和CPC可以很好地改善材料的形貌和结晶性。电化学表征结果显示,与其他催化剂相比,CTAB和CPC辅助制备的催化剂具有更优的催化性能,这可归因于它们更大的电化学表面积。其中,催化剂Ru＆CuOx/CTAB-0.10在0.1 V vs RHE的工作电位下显示最佳催化性能,可实现～90%的FENH3和超过0.75mmol h-1 cm-2的产氨速率。
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