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工业的快速发展引发了严重的环境问题,如何保护生态环境引起了全世界广泛的关注。本论文针对电厂烟气温度下吸附二氧化碳这个环境保护难题研制多孔固体碱新材料,先用湿浸渍法将MgO负载于椰壳活性炭,发现了新生碳的“自分散”作用;由此研制出高比表面的原位碳嵌插型氧化镁用于中温CO2捕获。结合“碳嵌插”理念和同晶取代原理,构筑出氧化镁-氧化锌二元氧化物固体强碱;又研制了Cu-MgO固体碱、利用CuO还原前后的体积收缩效应提高MgO的接触面,并采用混合气中的CO2吸附以及降解挥发性亚硝胺的实验来评价新材料的性能。主要研究内容如下:1.采用湿浸渍法合成了多孔MgO-椰壳活性炭(AC)负载型吸附剂。碳化前驱体醋酸镁使之产生氧化镁与新生碳的混合粒子,AC载体跌宕曲折的表面阻止了这些新生碳微粒被载气吹走,留在氧化镁粒子之间起到自分散的作用。考察了MgO前驱体、载体类型以及MgO负载量等各种因素对于所得材料捕获二氧化碳性能的影响。此外,考虑到电厂烟气中二氧化碳浓度的不断变化,以及二氧化碳与吸附剂之间的接触时间十分短暂,提出了瞬时吸附二氧化碳的新实验技术,准确评价吸附剂的应用价值。MgO-新生碳混合粒子在AC多级结构的协同作用下,在373 K和423 K都能有效地吸附CO2,超过通常的固态胺材料。2.载体的存在不可避免地降低单位重量吸附剂的吸附效率,最佳解决方法就是不使用载体。我们尝试低成本、无溶剂的简捷新方法研制高比表面的氧化镁材料:不使用载体、利用醋酸镁碳化过程中产生的新生碳微粒原位嵌插在同时产生的氧化镁粒子之间,避免它们的聚集,使得MgO的接触面加大。探究了前体镁盐、碳化温度、碳化气流与样品的接触方式等参数对吸附剂的结构和性能产生的影响,以此确定最佳合成条件。“碳嵌插”新理念使得新吸附剂的比表面积高达300 m2g-1,能够在473 K瞬时吸附28 mg g-1的CO2,并且具有良好的再生使用性能。这种“碳嵌插”模式有助于制备其它高比表面的功能材料。3.利用镁同晶取代锌的性质,引入ZnO在MgO表面上制造缺陷位。结合“碳嵌插”模式构筑新型的MgO-ZnO多孔固体强碱。研究了Mg、Zn的不同比例以及制备方法对固体碱结构、形貌、性能等产生的影响,采用光致发光光谱、紫外可见光谱(UV-vis)、高倍透射电镜(HRTEM)等实验技术证明了各组分之间的相互作用。程序升温脱附(TPD)检测方法证明固体碱MgO-ZnO的碱性位数目多于碳嵌插型MgO,中强碱位比例高达79%。样品不仅能够在473 K有效吸附CO2,而且在673 K就能完全脱附,很有应用前景。4.利用金属氧化物还原前后的体积变化构筑二元固体碱。CuO-MgO经过还原处理后,CuO粒子体积收缩使得相邻的MgO暴露更多的活性位与CO2接触。其中CuO起着“锚”的作用,嵌插在MgO粒子之间。还原处理后,也能够保持样品介孔结构的稳定。在混合气中吸附CO2时,固体碱中的强碱性位被竞争组分优先占据,反映了强碱性位的高度暴露。另外,该材料具有降解亚硝胺的高活性,有望应用于烟草专用催化剂,控制亚硝胺污染。