【摘 要】
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亚硫酸盐非均相催化体系在新型硫酸根自由基(SO4·-)高级氧化工艺的潜在应用中具有重要意义。本文介绍了铁酸钴及铁酸铜(CoFe2O4.CuFe204)纳米催化剂活化亚硫酸盐去除美托洛
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亚硫酸盐非均相催化体系在新型硫酸根自由基(SO4·-)高级氧化工艺的潜在应用中具有重要意义。本文介绍了铁酸钴及铁酸铜(CoFe2O4.CuFe204)纳米催化剂活化亚硫酸盐去除美托洛尔的相关研究。研究了影响美托洛尔去除的因素,主要包括初始pH值、反应体系和底物的初始浓度等。我们采用X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)技术对两种纳米催化剂进行了特性表征,同时采用连续实验的方式对反应前后催化剂的稳定性进行了测试。通过进行自由基猝灭实验和电子自旋共振(ESR)的检测,发现了非均相催化体系中自由基产生的机制;通过X-射线光电子能谱(XPS)的实验,我们进一步完善了催化机理。主要得到以下结论:(1)非均相CoFe204-S(ⅣV)-02催化体系催化过程受初始pH影响且遵循Langmubir-Hinshelwood方程的规律。铁酸钴纳米催化剂表面Co-OH配合物的生成是亚硫酸盐至关重要的活化机制。S04·-是整个反应中最重要的活性自由基。推测了可能的反应机理及美托洛尔降解途径。应用这个体系对其他有机物也进行了相关研究,这其中包括:柳氮磺胺吡啶、磺胺、磺胺吡啶、苯胺、邻硝基苯胺、偶氮染料活性艳红X-3B和对氯苯胺,发现这些有机物在非均相催化体系中均有一定程度的降解。(2)铁酸铜催化剂可在碱性pH条件下活化亚硫酸盐,非均相CuFe2O4-S(ⅣV)-O2催化体系为美托洛尔的降解提供了一种有效途径。碱性pH值和较高的亚硫酸盐浓度可以加速底物去除。通过批次重复试验验证了铁酸铜催化剂的稳定性。铁酸铜表面Cu(Ⅱ)-OH配合物在催化过程中具有重要作用,Cu(Ⅱ)-Cu(Ⅰ)-Cu(Ⅱ)的氧化还原过程是该体系中可能存在的主要催化机制。SO4·-是体系中最主要的活性氧自由基。综上所述,我们认为非均相CoFe2O4/CuFe2O4-S(ⅣV)-02催化体系在处理碱性废水方面具有潜在的应用价值。
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