贵金属改性TiO2/SiO2/Fe3O4复合氧化物的制备及其光催化性能研究

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为提高二氧化钛可见光利用率和实现催化剂回收再利用。本论文在制备可磁性分离回收的TiO2/SiO2/Fe3O4复合光催化剂的基础之上,对复合光催化剂进行贵金属掺杂改性,在提高了TiO2可见光响应范围的同时,实现了催化剂的分离回收再利用。实验通过XRD、FT-IR、SEM等表征手段探讨不同制备条件下催化剂的晶型、结构、形貌等,优化Ag、Ru改性TiO2/SiO2/Fe3O4复合氧化物的制备条件,考察不同掺杂量、焙烧温度、焙烧时间等工艺条件对复合催化剂光催化性能的影响,初步探讨了Ag、Ru对复合氧化物TiO2/SiO2/Fe3O4的改性机理。实验通过水热法制备了Fe3O4作为磁性核心,st ber法制备SiO2中间包覆层,溶胶-凝胶法制备了TiO2最外层的包覆。通过XRD、SEM、VSM等一系列表征手段对所得样品进行表征分析,结果表明,Fe3O4粒径大概在200nm左右,SiO2中间层是以不定型结构存在的,最外层包覆的TiO2为锐钛矿相,且平均粒径为400nm,成均匀的球状,晶型完整,有较好的磁性。以AgNO3为掺杂剂,溶胶-凝胶法制备了Ag-TiO2/SiO2/Fe3O4复合催化剂,分析XRD表征结果,探讨了Ag的负载量、焙烧温度对TiO2/SiO2/Fe3O4晶相结构等的影响,发现Ag的负载会抑制TiO2的团聚;SEM结果表明复合催化剂的球状粒径在500nm左右;XPS表征结果Ag以AgO、Ag2O、Ag0三种形式分散在TiO2复合催化剂的表面;Uv-vis结果表明Ag改性复合催化剂有效降低了催化剂的禁带宽度,将催化剂的光响应范围拓宽至614nm;VSM测试表明复合材料为顺磁性。并探讨了Ag掺杂量、焙烧温度、焙烧时间等制备条件对光催化效果的影响,实验结果表明:Ag:Ti为0.2%,在450℃下焙烧2h所得的Ag-TiO2/SiO2/Fe3O4复合催化剂催化性能最好,在模拟太阳光照射2h对苯酚的降解率达到79%以上。以RuCl3·3H2O为掺杂剂,溶胶-凝胶法制备了Ru-TiO2/SiO2/Fe3O4复合催化剂,探讨了Ru的掺杂量、焙烧温度对TiO2/SiO2/Fe3O4晶相结构等的影响,XRD结果表明Ru的掺杂会抑制TiO2相变,抑制TiO2晶粒长大;SEM结果表明复合催化剂的球状粒径在500nm左右;XPS测试结果表明Ru以两种形式存在:一是以氧化物RuO2形式分散在TiO2复合催化剂的表面;二是Ru4+离子取代Ti4+进入TiO2晶格中;Uv-vis结果表明Ru改性复合催化剂有效降低了催化剂的禁带宽度,将催化剂的光响应范围拓宽至750nm;VSM测试其为顺磁性。并探讨了Ru掺杂量、焙烧温度、焙烧时间等制备条件对光催化效果的影响,实验结果为当Ru:Ti为0.4%时,焙烧温度为550℃,热处理时间为2h的条件下所制备的Ru-TiO2/SiO2/Fe3O4催化性能最好,在500W氙灯照射2h后,对苯酚的降解率达到75%以上。
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