【摘 要】
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等离激元纳米晶因其局域表面等离激元共振（LSPR）性质在光催化和光伏等领域的研究中引起了极大的关注。等离激元共振弛豫过程中产生的高能热电子具有足够的动能克服肖特基势垒注入半导体,从而在器件中形成电流。近年来研究人员致力于研究热电子在金属-半导体异质结体系的产生及驰豫的物理机制和动力学过程。但是,对等离激元纳米晶的热电子产生速率受其形貌和所处环境等因素的影响尚缺乏相关研究。本论文针对这一问题开展了工
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等离激元纳米晶因其局域表面等离激元共振（LSPR）性质在光催化和光伏等领域的研究中引起了极大的关注。等离激元共振弛豫过程中产生的高能热电子具有足够的动能克服肖特基势垒注入半导体,从而在器件中形成电流。近年来研究人员致力于研究热电子在金属-半导体异质结体系的产生及驰豫的物理机制和动力学过程。但是,对等离激元纳米晶的热电子产生速率受其形貌和所处环境等因素的影响尚缺乏相关研究。本论文针对这一问题开展了工作,主要研究内容如下:（1）金纳米晶/二氧化钛光电化学器件的制备及表征:通过将金纳米晶均匀沉积在二氧化钛薄膜上,制备热电子响应器件。系统地测量了不同形貌的金纳米晶、不同圆角的金纳米立方体（AuNC）、铂团簇吸附前后的金纳米晶在不同波长激发光下的热电子电流,并计算了单个金纳米晶的光电转换效率。结果表明,AuNC的热电子响应最强,其热电子响应分别是金纳米球（AuNS）和金纳米棒（AuNR）的3.9倍和15倍,并且圆角的大小在热电子的响应中起着至关重要的作用。铂团簇的吸附能够有效地提升金纳米晶的热电子产生速率,吸附铂团簇后在其共振波长上,AuNS、AuNC和AuNR的热电子产生速率增强比分别为9.0、3.5和6.2。最后,单颗粒暗场散射光谱证明,铂团簇吸附后金纳米晶的等离激元表面散射阻尼显著增大。（2）金纳米晶热电子响应增强机理研究:采用有限元的电磁模拟方法计算了不同形貌以及铂团簇吸附前后金纳米晶的热电子产生速率。结果表明,AuNS、AuNC和AuNR的热电子产生速率约为6.5×107s-1。吸附铂团簇后,在其共振波长上,AuNS、AuNC和AuNR的热电子产生速率增强比分别为1.3、2.0和2.0/1.4（横向/纵向模式,T/L）。与实验结果相比,模拟结果给出的增强系数较低。这表明,铂团簇吸附所带来的热电子响应增强,部分来自于金纳米晶的等离激元表面散射阻尼的增大,还来自于在电磁模拟中被忽略的铂团簇催化效应。本论文的研究成果有望为拓展纳米晶在光催化领域的实际应用铺平道路。
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