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对可见和红外光透明且折射率随组分变化的三元钙钛矿结构铁电氧化物,因具有显著的电光效应,是制作新一代特性参数动态可调光子器件的理想材料。然而,常规的镀膜技术很难将三元铁电材料构筑成周期长度可以和可见光波长相比拟的一维周期性结构。为促进铁电材料在光子带隙工程领域的应用,实现光机电一体化,本文发展了一种操作简单、普适性强,基于单一化学溶液制备一维铁电光子晶体的技术,并对锆钛酸铅和钛酸锶钡铁电多层膜的光学和电学性质进行了研究,得到以下主要结果:
1.PbZrxTi1-xO3平板光波导的制备及光学特性:
采用化学溶液沉积法,在硅晶片上制作了结构为PbZr0.4Ti0.6O3导光层和PbZr0.5Ti0.5O3衬底层的平板光波导;棱镜—薄膜耦合实验以及光传输测量结果表明:光能被有效地限制在导光层且可在导光层进行传输;通过求解波导模式本征方程,分别得到了各层的折射率和膜厚参数。
2.高反射率近周期三元铁电多层膜制备技术、光学微腔研制及周期性多层膜形成机理研究:
(1).基于相分离原理,发展了利用单一化学溶液制备一维铁电光子晶体的方法。利用该技术制备的PbzrxTi1-xO3和BaxSr1-xTiO3多层膜具有一维周期性结构。致密铁电膜层与同组分的多孔铁电膜层在空间作周期性排列形成多层铁电膜堆。每个多层膜都存在一个高反射率带,且反射带的位置及宽度可通过改变工艺参数和外加电场进行调控,表现出作为介质布拉格反射镜的良好性能。
(2).在铁电多层膜中的适当位置引入同组分的一个或两个缺陷层,成功构建了单模光学微腔或耦合光学微腔;通过调整缺陷层的厚度及失配度,实现了对腔模频率和强度的调控。
(3).通过对多层膜截面形貌随热处理温度演化的分析,阐明了周期性铁电多层膜的形成机制:高温晶化处理以及聚合物是形成近周期性铁电多层膜的必要条件,但不是充分条件;高分子聚合物在极性衬底表面附近的择优分布和随后热解形成的纳米孔洞,以及重复镀膜—热处理过程是形成致密层和多孔层交替排列的近周期铁电多层膜的根本原因。
3.PbZrxTi1-xO3和BaxSr1-xTiO3多层膜的铁电特性:
(1).由致密层和多孔层交替排列形成的近周期ebZr0.38Ti0.62O3多层膜具有铁电增强效应,在100 V极化电压下,多层膜的平均剩余极化强度达42.3μC/cm2,矫顽场为43 kV/cm。大的极化强度值归因于大的膜厚和多孔结构有效释放膜内张应力的结果。
(2).通过Mn掺杂改性,可显著降低Ba0.9Sr0.1TiO3多层膜的漏电流,20伏电压下,电流密度约为8.6μA/cm2;在440 kV/cm电场作用下,多层膜的平均剩余极化强度达到12.69μC/cm2,矫顽场的大小为72.95 kV/cm;另外,锰的掺入能有效改善多层膜的截面形貌,可获得光滑平整的截面。
4.PbZrxTi1-xO3多层膜的介电极化效应及介电损耗的动态调控:
(1).近周期PbZr0.38Ti0.62O3多层膜具有介电增强效应,室温低频限下,表观相对介电常数超过2000,它主要来自空间电荷极化的贡献;在所研究的频率范围,第一次观测到两种截然不同的介电驰豫现象,低频介电损耗峰源自空间电荷极化,高频介电损耗峰则是由氧空位(Vo")和三价钛离子(Ti3+)形成的缺陷偶极子(Ti3+-Vo")对交变电场的响应。
(2).极性缺陷复合体Ti3+-Vo"动力学和介电损耗的动态调控。实验上观测到PbZr0.38Ti0.62O3多层膜中的Ti元素可以以Ti3+和Ti4+两种形式存在,并且两者之间通过电荷转移实现相互转换;Ti3+和近邻的氧空位Vo"耦合形成极性缺陷对Ti3+-Vo";极性缺陷复合体可通过Ti3+俘获一个空穴或释放一个电子而解离,同样,一个通Ti4+过俘获一个电子或释放一个空穴变成Ti3+,并和Vo"相互作用产生一个缺陷偶极子Ti3+-Vo-"通过外加电场控制半导体一金属界面势垒高度以控制电荷注入种类和数量,实现了PbZr0.38Ti0.62O3多层膜高频介电损耗的人工调控。