药物多晶型现象与共晶现象对于药物的稳定性、溶解度等诸多物理、化学性质具有一定的影响,在药物结晶领域具有非常重要的意义。自组装膜作为一种有序的二维功能表面,被广泛的应用于分子电子学、细胞生物学等众多领域,特别的是,自组装膜表面可以作为模板,对于晶体选择性成核与生长起到一定调控作用。近年来,随着计算机技术的不断发展,分子模拟方法作为一种辅助工具,逐渐受到研究者的重视,用以探究自组装膜调控晶体生长机理,对实验结果进行合理的解释。在本论文研究中,采用了金硫自组装膜和硅烷自组装膜这两种当今应用最为广泛的功能表面,分别考察了其对于药物多晶型和共晶生长的调控意义。充分利用分子模拟对于实验的辅助作用,一方面对于实验机理进行讨论分析,另一方面为实验方案的设计提供理论依据,开创了一种采用分子模拟对实验结果进行预测以指导实验的新思路。建立了3-巯基丙酸(MPA)与3-氯丙基三甲氧基硅烷(CPS)分子模型与自组装膜动力学模型,采用分子力学计算、分子动力学模拟的方法,得到了MPA自组装膜与CPS自组装膜的结构,通过分析自组装膜表面功能基团的径向分布函数,得出两类自组装膜的表面功能基团分布都较为均匀的结论。对于药物多晶型研究,选择茶碱、L-丝氨酸、富马酸三种分别为碱性、两性、酸性,存在多晶型现象的典型晶体作为研究对象,通过晶面分析和结合能计算,考察了三组不同晶型晶体各个晶体形态学重要晶面与MPA自组装膜之间的相互作用。采用分子模拟计算结果作为指导自组装膜结晶实验的依据,以茶碱作为模型晶体进行自组装膜调控结晶实验,并且通过实验验证了MPA自组装膜对于L-丝氨酸及富马酸多晶型选择性生长的模拟结果。实验结果与分子模拟预测结果完全吻合。对于药物共晶研究,利用分子模拟软件,通过晶面分析和结合能计算,考察了茶碱-糖精共晶和糖精晶体各个晶体形态学重要晶面与CPS自组装膜之间相互作用,探究了硅烷自组装膜对共晶选择性生长的调控机理。