【摘 要】
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在水环境中由重金属富集引起的潜在危害不止对环境,也会对人体健康产生威胁,其中溶解性有机质(DOM)是影响重金属在天然水环境中生物有效性和毒性的重要因素。DOM与金属离子的相互作用有吸附作用、络合作用以及氧化还原作用,这些相互作用会影响重金属污染物在水环境系统中的毒性、生物可降解性及迁移转化规律。因此,对DOM的性质及其与重金属之间的相互作用关系进行研究讨论,有助于掌握重金属对水体污染的影响以及后续
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在水环境中由重金属富集引起的潜在危害不止对环境,也会对人体健康产生威胁,其中溶解性有机质(DOM)是影响重金属在天然水环境中生物有效性和毒性的重要因素。DOM与金属离子的相互作用有吸附作用、络合作用以及氧化还原作用,这些相互作用会影响重金属污染物在水环境系统中的毒性、生物可降解性及迁移转化规律。因此,对DOM的性质及其与重金属之间的相互作用关系进行研究讨论,有助于掌握重金属对水体污染的影响以及后续重金属处理,具有重要的科学意义和工程实践应用价值。本论文以分布最广的一类大分子有机物腐植酸(HA)为对象代表DOM,研究了可溶性腐植酸与Mn(Ⅱ)的相互作用关系。主要研究内容如下:(1)对不同浓度、不同p H条件下HA紫外可见光谱和三维荧光光谱进行分析。腐植酸的腐殖化程度、分子量大小与其浓度无关,而与腐植酸来源及拟合波段选择有关,浓度过高的腐植酸溶液会产生内滤效应,导致荧光强度降低,并由荧光指数FI在0.826-1.278范围内,可推测所用腐植酸来源于陆源和土壤源。在不同p H条件下腐植酸吸收带随p H增大而发生红移,腐植酸分子量增大,腐殖化程度和芳香性相对降低,荧光强度增强,即HA苯环结构增多,共轭度增加。(2)研究了在不同p H条件下HA与Mn(Ⅱ)的络合作用机理。紫外-可见吸收和三维荧光光谱特征表明腐植酸分子量分布宽,且含有较多的芳香性基团,容易与Mn(Ⅱ)发生相互结合作用,同时,随着Mn(Ⅱ)浓度增大,腐植酸成分中-OH、-COOH官能团含量减少,Mn(Ⅱ)与腐植酸的活性官能团发生络合作用,在不受酸碱度影响下,锰离子浓度增加,腐植酸腐殖化程度加强,分子量大小降低。随着p H增大,与Mn(Ⅱ)的络合作用增强,随着Mn(Ⅱ)浓度增加,HA的三维荧光峰值点强度表现为不同程度的降低且荧光峰位置移动,对荧光产生猝灭,浓度越高,猝灭作用越明显。由荧光猝灭参数Kq、lg K可知,Mn(Ⅱ)对HA的淬灭不是分子碰撞的动态淬灭而是两者反应生成不发荧光复合物的静态淬灭,且在酸性环境下,随着p H增大,条件稳定常数lg K也随之增大,其络合产物的稳定程度增大。(3)探究了不同分子量HA及其与Mn(Ⅱ)作用的光谱特性。紫外-可见吸收和三维荧光光谱特征表明HA分子量越小,光谱斜率越大,与实际水样特征符合,不同分子量范围的A3/A4比值呈逐渐增加的趋势,则腐植酸腐殖化程度越高,芳香环取代基中的活性基团含量亦较高,芳香性越强。HA经分子截留后出现两类荧光峰Peak A和Peak B,含有的类蛋白荧光物质需通过超滤截留才能显示,两类荧光峰均随着分子量增大而发生红移,说明一些含氧官能团如羧基、羰基等主要存在于HA相对分子质量较小的部分,在大分子量HA中含量很少。不同分子量HA与Mn(Ⅱ)作用后腐植酸的A3/A4值逐渐增大,腐殖化程度增强,光谱斜率S250-300和S300-500亦逐渐增大,则络合反应后腐植酸相对分子质量减小;M<1000Da的HA荧光猝灭百分比最高,低分子质量的腐植酸含较多的芳香结构和氧,极性强,流动性大,对Mn(Ⅱ)有较强的结合作用,低分子量组分的腐植酸络合能力高于高分子量组分。
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