【摘 要】
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甲醇制烯烃（MTO）反应作为一种很有前途的生产低碳烯烃的途径,受到广泛关注。其中SAPO-34催化剂在MTO反应中展示了优越的催化性能,SAPO-34（磷酸硅铝分子筛）具有Br（?）nsted酸性位点和chabatize（CHA）框架,有利于小分子的形成,阻止大分子通过,显著提高反应物和产物的扩散速率,抑制反应中积碳的形成,进而延长催化剂的催化寿命,使其对低碳烯烃如乙烯、丙烯等具有较高的选择性。局
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甲醇制烯烃（MTO）反应作为一种很有前途的生产低碳烯烃的途径,受到广泛关注。其中SAPO-34催化剂在MTO反应中展示了优越的催化性能,SAPO-34（磷酸硅铝分子筛）具有Br（?）nsted酸性位点和chabatize（CHA）框架,有利于小分子的形成,阻止大分子通过,显著提高反应物和产物的扩散速率,抑制反应中积碳的形成,进而延长催化剂的催化寿命,使其对低碳烯烃如乙烯、丙烯等具有较高的选择性。局域表面等离子体共振效应（LSPR）是一直以来的热门话题,而金纳米材料是最有前途的材料之一,在光热应用中具有重要意义。然而,金纳米颗粒的LSPR峰被限制在一个狭窄的波长区间,且成本较高。氮化钛纳米颗粒具有和金纳米颗粒相似的光学特性。此外,氮化钛具有较高的热稳定性和较高的化学耐久性,在红光和近红外区域表现出比金纳米颗粒更高的太阳光吸收能力和更高的加热效率,并且可以节省工业制造成本。本文设计制备了Au/SAPO-34催化剂和TiN/SAPO-34催化剂,并对两种催化剂在可见光照射下的MTO性能进行对比分析,并进一步对影响TiN/SAPO-34催化剂的MTO反应性能和反应机理进行了探索和分析。结果表明,在Au/SAPO-34催化剂的作用下,由于反应温度较低,并没有MTO反应发生,在负载2wt%金的Au/SAPO-34的作用下,甲醇转化率达到69.2%,没有检测到乙烯。相比之下,TiN/SAPO-34比Au/SAPO-34具有更优秀的MTO催化性能。在TiN/SAPO-34催化剂的作用下,有MTO反应发生,并且随着TiN负载含量增加,更高的温度伴使得产物中的乙烯选择性有显著升高。随着负载含量进一步增加,TiN/SAPO-34的催化性能被显著减少的比表面积所限制,酸性位点被覆盖,乙烯选择性仅有小幅变化最后有所下降。因此,温度、酸度和BET比表面积的协同效应是TiN/SAPO-34在MTO工艺中催化性能的主要影响因素。TiN（10）/SAPO-34展示出最佳的乙烯选择性,为62.5%。本文的探索研究表明,基于TiN光热效应可以开发实现MTO反应的高效纳米复合催化材料。
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