【摘 要】
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本论文从MOFs材料固定化酶的优势及广泛应用出发,针对游离漆酶易受外界环境影响及重复利用性差等问题,以多级孔MOF材料HcP-UiO-66-NH2（30）为固定化载体,成功制备了酶学性能优于游离漆酶的固定化漆酶Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）;同时将其应用于抗生素污染治理领域,实现盐酸林可霉素和利福平的完全降解,固定化漆酶良好的循环利用性也为漆酶在环境修复领域的实际应用提供参考。具体研
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本论文从MOFs材料固定化酶的优势及广泛应用出发,针对游离漆酶易受外界环境影响及重复利用性差等问题,以多级孔MOF材料HcP-UiO-66-NH2（30）为固定化载体,成功制备了酶学性能优于游离漆酶的固定化漆酶Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）;同时将其应用于抗生素污染治理领域,实现盐酸林可霉素和利福平的完全降解,固定化漆酶良好的循环利用性也为漆酶在环境修复领域的实际应用提供参考。具体研究内容如下:（1）多级孔MOF材料固定化漆酶的制备及性能研究:基于漆酶（Lac）广泛的底物特异性和MOFs材料高稳定性的优势,利用一步吸附法合成性能优异的固定化漆酶Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）。当调节剂十二烷酸与锆的摩尔比X=30时,合成的材料HcP-UiO-66-NH2（30）孔隙率最大且具有大于Lac直径（7.6 nm）的介孔结构,此结构提高了Lac的负载率。经工艺优化可得最佳固定化条件为:当吸附时间为2 h,Lac添加量为300 mg/g时,Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）的固载量最大,达到275.96 mg/g;此外,当Lac的添加量为150 mg/g时,Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）的酶活回收率最高,达到618%。经形貌和结构表征,MOFs材料呈现八面体结构,Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）已成功负载Lac。最后探究了Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）的酶学性质,其比游离Lac具有更好的稳定性和更高的酶催化效率,为漆酶的工业化应用提供了可能性。（2）Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）对抗生素的生物降解及催化机理研究:基于固定化漆酶Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）的强稳定性和高活性,将其应用于抗生素盐酸林可霉素和利福平的生物降解中。由实验可知,在Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）-TEMPO催化体系中,在30℃,200 rpm的条件下,100 mg/L的盐酸林可霉素在6 h内被完全降解,100 mg/L的利福平在6 min内被完全降解。Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）在连续回收利用8次后,对两种抗生素的降解效率仍＞75%,可重复利用性极好。经验证,两种抗生素的降解产物对枯草芽孢杆菌的抑菌作用均大幅减弱。由此可知,Lac@HcP-UiO-66-NH2（30）所具有的优良特性使其有望成为环境修复的理想生物催化剂。
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