不同氧化还原条件下磺胺类抗生素在黄埔江水-沉积物体系中的环境归趋

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磺胺类抗生素是目前使用最广泛,环境检出率最高的一种抗生素,进入环境中的磺胺类抗生素会造成一定的环境胁迫,并促进环境介质中抗性微生物和抗性基因的产生,因此已经被认为是一类新型的环境污染物。目前磺胺类抗生素在我国主要河流和沉积物中都有检出,因此研究沉积物-水环境中磺胺类抗生素的环境行为对评价其环境风险具有重要意义。在真实环境中存在一些因素会影响磺胺类抗生素的环境行为,其中碳纳米材料通常被当作吸附剂和光催化剂用于去除水中的抗生素,当二者共存时,碳纳米材料可能会影响磺胺类抗生素的环境归趋;另外沉积物会随着江水水位的变化呈现出季节性厌氧-好氧交替的过程,氧化还原条件的变化也可能对磺胺类抗生素的环境行为产生影响。因此本研究选取了两种典型的磺胺类抗生素(磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑)为研究对象,结合放射性同位素示踪技术来研究磺胺类抗生素在水-沉积物体系中的归趋,以及碳纳米材料和氧化还原条件的影响。本研究的主要结论如下:(1)在有氧江水中,磺胺嘧啶难以被江水中的微生物矿化(<0.3%),磺胺嘧啶及其弱极性代谢产物容易长期残留在江水中。两种碳纳米材料均对磺胺嘧啶的矿化产生了抑制作用。碳量子点的加入改变了磺胺嘧啶在江水中的降解路径,促进了极性代谢产物的产生。碳纳米管的存在促进了非极性代谢产物的产生。(2)在无氧江水-沉积物体系中,两种磺胺类抗生素难以产生矿化(<0.5%),磺胺甲恶唑倾向于形成结合态残留(>40%),并容易产生降解转化,而磺胺嘧啶则会以母体化合物的形式长期保留在水相和沉积物可提取态中,在无氧条件下磺胺嘧啶比磺胺甲恶唑更持久。(3)无氧条件下两种磺胺类抗生素形成的结合态残留较为稳定,在无氧转有氧过程中没有释放。而沉积物可提取态中的磺胺类抗生素及其代谢产物会重新释放到到水相中,微生物可以对这部分重新释放的抗生素及其代谢产物进行进一步的降解转化和固定,并产生更多的矿化。沉积物中的磺胺嘧啶比磺胺甲恶唑更容易重新转移到水相中。(4)在有氧的江水-沉积物体系中,两种磺胺类抗生素在水相快速消散,在培养终点形成了大量的结合态残留(>60%)和矿化(>20%)。两种磺胺类抗生素在有氧江水-沉积物体系中容易被微生物所利用,并被降解转化生成极性代谢产物。微生物显著促进了磺胺类抗生素与沉积物腐殖质的结合。磺胺类抗生素及其代谢产物产生的结合态残留主要以物理包裹的形式存在。(5)磺胺类抗生素的添加对于沉积物中的微生物多样性没有显著影响。但是在培养过程中,磺胺类抗生素促进了装甲菌门(Armatimonadetes)、芽单胞菌门(Gemmatimonadetes)和丛毛单胞菌属(unclassified f Comamonadaceae)的丰度增加,这说明磺胺类抗生素对沉积物中的微生物产生了选择性压力,并且有可能增加了沉积物中的抗性基因。本研究发现,磺胺类抗生素在江水-沉积物体系中的归趋受氧化还原条件的影响。在有氧条件下,磺胺类抗生素在江水中快速消散,并产生矿化和结合态残留;在无氧条件下,虽然也有部分结合态残留的产生,但是磺胺类抗生素及其代谢产物容易长期残留在江水中,带来更大的环境风险。本研究丰富和完善了在自然条件下磺胺类抗生素在水-沉积物体系中的环境行为和生物降解代谢过程,同时也为碳纳米材料和磺胺类抗生素共存的生态风险评估提供了一定的理论支持。
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