【摘 要】
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金属硫化物因具有合适的带隙结构,成为较具潜力的光解水产氢催化剂,但其光生载流子复合率高、光腐蚀等问题制约了它的发展。构建金属硫化物-助催化剂体系是解决上述问题的有效途径,其中贵金属等助催化剂与金属硫化物复合能够促进光生载流子的分离而有助于解决上述问题,但贵金属成本高、利用率低等缺点一直备受关注。因此,成本更加低廉、种类更加丰富的非贵金属材料作为金属硫化物的助催化剂具有更广泛的应用意义。本研究基于助
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金属硫化物因具有合适的带隙结构,成为较具潜力的光解水产氢催化剂,但其光生载流子复合率高、光腐蚀等问题制约了它的发展。构建金属硫化物-助催化剂体系是解决上述问题的有效途径,其中贵金属等助催化剂与金属硫化物复合能够促进光生载流子的分离而有助于解决上述问题,但贵金属成本高、利用率低等缺点一直备受关注。因此,成本更加低廉、种类更加丰富的非贵金属材料作为金属硫化物的助催化剂具有更广泛的应用意义。本研究基于助催化剂1T-WS2的金属特性,构建了1T-WS2/CdS和1T-WS2/Zn0.5Cd0.5S体系,有效提高了光催化分解水产氢速率。研究内容如下:1T-WS2/CdS复合体系构建及光解水产氢性能研究。首先,以溶剂热法合成1T-WS2,通过DRS、EIS等表征手段证明了1T-WS2的金属特性;其次,以水热法合成1T-WS2/CdS复合材料,成功构造出1T-WS2纳米片上生长CdS纳米颗粒的复合结构,实现光催化活性的提升。所构建体系光解水产氢性能的提高归因于1T-WS2导电性优良,有利于促进光生载流子的分离和迁移;同时1T-WS2的引入有利于提高复合材料的可见光响应。1T-WS2/Zn0.5Cd0.5S复合体系构建及光解水产氢性能研究。首先,以水热法合成ZnxCd1-xS（x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9）固溶体,以光催化分解水产氢实验对比得出Zn0.5Cd0.5S光催化活性最高;其次,以研磨法制备1T-WS2与Zn0.5Cd0.5S的复合体系,其中样品7.5%1T-WS2/Zn0.5Cd0.5S活性最佳（61.65mmol/g/h）,且性能优于1%Pt/Zn0.5Cd0.5S,说明1T-WS2可作为替代贵金属Pt的优良助催化剂。经过循环稳定性实验验证复合材料具有良好的稳定性。最后,结合DFT理论计算结果提出了光生电荷转移机制,即因费米能级的不同促进光生电子由Zn0.5Cd0.5S迁移至1T-WS2。
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