III-V族半导体纳米线的分子束外延生长及物理性质研究

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近年来, III-V族半导体纳米线由于其独特的物理性质以及在纳电子学和光电子学方面的潜在应用而备受关注,其中纳米线的生长技术是研究最多的课题之一。本文利用气-液-固外延生长方式,系统地研究了GaAs基III-V族半导体纳米线的生长工艺,包括GaAs纳米线、GaAs-AlGaAs芯-壳纳米线以及InAs纳米线的Au催化分子束外延生长,并对材料的形貌特征、晶体结构和光学性质进行了相应的研究。具体的研究内容和主要的研究结果如下:1.细致研究了GaAs纳米线的分子束外延生长及其形貌特征、晶体结构、荧光光谱和拉曼光谱特性。首先,我们探索出了高质量GaAs纳米线的生长工艺窗口,结果发现:GaAs纳米线的晶体结构呈现纤锌矿结构,并且低温生长的纳米线无缺陷,随着生长温度的升高,纳米线中堆垛层错的密度逐渐增加;V/III束流比对GaAs纳米线晶体结构的影响不如生长温度那么大,但是对于纳米线形貌影响很大,较高的束流比利于生成取向一致、直径均匀的纳米线。对纤锌矿GaAs纳米线的低温荧光光谱的研究结果揭示了纤锌矿GaAs中的电子-声子相互作用要弱于闪锌矿GaAs,并且在高强度的激发功率下发现非本征的中性施主杂质束缚激子的辐射复合。单根GaAs纳米线沿线不同位置的拉曼光谱显示GaAs纳米线两个特征峰E2H(TO)和E1(TO)的峰位几乎不变,证明纳米线晶体结构沿线的均匀性非常好。2.研究了GaAs-AlGaAs芯-壳纳米线的分子束外延生长及其形貌特征、晶体结构、壳层Al组分的分布以及荧光光谱。结果发现: GaAs-AlGaAs芯-壳纳米线呈现“双倒锥形”形貌,但其晶体结构仍然为纤锌矿结构;AlGaAs壳层中,Al组分的径向分布均匀,但接近纳米线顶部时Al组分的轴向分布则逐渐减少,据此我们提出了GaAs-AlGaAs芯-壳纳米线的生长机制。GaAs-AlGaAs芯-壳纳米线的荧光光谱中同时出现(重空穴)自由激子峰(1.51eV)和轻空穴自由激子峰(1.57eV),这是由纤锌矿GaAs的特殊能带结构,以及AlGaAs壳层消除了GaAs纳米线的表面态这两个因素共同造成的。我们还发现,AlGaAs壳层的钝化作用极大地改善了GaAs纳米线的光电性能,其激子寿命达到纳秒量级,可以与GaAs体材料相比拟,这为光电器件的应用奠定基础。3.系统研究了Bi元素对GaAs纳米线晶体结构的调控作用。结果显示:Bi元素的引入使得GaAs纳米线由纤锌矿结构转变为闪锌矿结构;去除Bi元素后,晶体结构则先经历一个4H多晶型的过渡段再变回到纤锌矿结构。闪锌矿GaAs段的孪晶缺陷数量随着反应气氛中Bi原子含量的增多而减少。Bi元素对GaAs纳米线晶体结构调控的可能原因是引入的Bi原子在GaAs衬底表面形成反应式表面活性剂,它能够降低表面吸附原子的扩散长度,进而减小Au催化剂颗粒中的Ga浓度;过饱和度的减小导致了闪锌矿GaAs段的形成。4.研究了InAs纳米线的分子束异质外延生长工艺。结果显示:GaAs(111)B衬底上生长InAs纳米线的温度窗口为330°C≤Tgrowth≤430°C,在此温度窗口内InAs纳米线垂直于衬底生长,并且纳米线长度随着生长温度的升高而增大;V/III束流比窗口为15≤V/III≤40,在此束流比窗口内,垂直于衬底的InAs纳米线占主导,这有利于InAs纳米线垂直阵列器件的制备。我们还发现,即使是在非(111)B晶向衬底上,纳米线生长的主导方向仍然是[111]B。除此之外,InAs纳米线的晶体质量受Au催化剂尺寸的控制:小尺寸的Au催化剂引导生长无缺陷的纳米线,而大尺寸的Au催化剂则引导生长出有大量缺陷的纳米线。
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