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源于制备工艺简单、低成本、质量轻、可应用于大面积和柔性器件等优点,体异质结聚合物太阳电池备受瞩目。作为能否走向产业化的关键指标,聚合物太阳电池的效率及其稳定性亟需提高。活性层和界面层是光电转换发生的核心功能层,具有优异电学、光学及能级特性的界面层和活性层的研发,成为有机光伏领域的研究热点。本论文以提高聚合物太阳电池效率为目标,紧密围绕“制定调控策略-关注微观机理-宏观性能表现”的研究主线,开展了以高性能界面修饰材料的研究,主要取得了如下研究成果:1.以水合草酸铌为前驱体,通过溶液旋涂法结合后退火和紫外-臭氧(UVO)处理,得到了具有高透光率的Nb2O5薄膜。紫外光电子能谱(UPS)的测试结果表明Nb2O5的功函数(WF)为4.85 eV,适合作为阳极修饰层。通过对器件的光伏特性和外量子效率(IPCE)的细致研究,当Nb2O5作为阳极修饰层时,基于富勒烯体系P3HT:PCBM器件的光电转换效率达到了 4.01%,优于传统PEDOT:PSS器件的3.68%;基于非富勒烯体系PBDB-T:ITIC器件的光电转换效率达到了8.67%,优于传统PEDOT:PSS器件的8.03%。2.通过在钛螯合物TOPD电子传输层上制备垂直相分离的活性层得到了具有10.23%光电转化效率的反向聚合物太阳电池。在此聚合物太阳电池中,高透明的TOPD既能高效地收集电子,又能阻挡空穴,是一种性能优异的阴极修饰层;同时,得益于PBDB-T:ITIC-M薄膜垂直相分离的特性,活性层内形成了给受体的垂直浓度分布,不仅能够有效地分离激子,同时也为电子与空穴的传输提供了单独、快捷的通道。二者的协同增效使得器件的开路电压(Voc)提高了0.21V,短路电流(Jsc)增加了 1.9mAcm-2,进而使光电转换效率从4.59%提升到10.23%,超过了传统体异质结聚合物太阳电池9.08%的效率。3.通过调整阴极修饰层TOPD的表面自由能,构筑了活性层组分的优化垂直浓度分布并探究了其内在机理。利用接触角测试结果和欧文斯-温特公式(OW法)计算出不同退火温度下TOPD的表面自由能(SFE),结果表明TOPD的SFE会随着退火温度的增加而逐渐增大,而正是由于SFE的改变对活性层PBDB-T:ITIC-M的浓度分布造成了较大的影响。飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)表明SFE为48.71 mJ cm-2的TOPD薄膜(90℃退火5 min)利于活性层内给受体形成优化的垂直浓度分布,进而促进载流子的传输。因此,相对于未调节活性层给受体组分浓度分布的聚合物太阳电池,器件的短路电流从14.76增加到16.88 mAcm-2,光电转换效率从传统器件的9.00%增加到10.20%。