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随着电子元器件微型化发展,微波通信、电子封装、隐身材料及嵌入式电容器等的有效散热至关重要。氰酸酯树脂(CE)具有优异的化学稳定性和介电性能。本文选用导热绝缘六方氮化硼(hBN)和导热导电中间相碳微球(MCMBs)为填料,经过一系列改性和杂化处理,制备了具有高导热和良好介电性能的CE基复合材料。主要研究工作如下:(1)高长径比、高结晶度、宽粒度范围的hBN所得hBN/CE复合材料具有最优导热性。WD60和Z6020偶联剂分别对超声剥离hBN进行表面改性处理,改善了填料-基体的润湿性,提高了复合材料的导热性、介电性。偶联剂量为2.8 wt%时,W-hBN/CE和Z-hBN/CE复合材料的热导率分别比改性前提高2.33和3.05倍。以聚乙烯吡咯烷酮(K30)为粘结剂,采用喷雾干燥工艺制备球形hBN填料。球形hBN/CE复合材料的介电损耗低于纯CE树脂。(2)采用等离子合成工艺制备出球形度好、粒度分布广的原顽火辉石-氧化硅-氮化硼(MgSiO3-SiO2-hBN)填料。导热网络的形成、良好的晶体结构以及填料颗粒内hBN粒子的随机分布导致MgSiO3-SiO2-hBN/CE复合材料具有高的热导率。填充量为35 vol%的MgSiO3-SiO2-52.1 wt%hBN/CE复合材料获得最高热导率(1.76 W/(m·K)),比纯CE树脂提高了 15倍;获得的介电常数约为4.5,介电损耗与纯CE相当。(3)填充量为40 vol%的中间相碳微球(MCMBs)M22/CE复合材料,M22彼此间接触形成导热网络通路,热导率达1.28 W/(m·K),体积电阻率为1.5 Ω·cm,介电常数为600(100 Hz),介电损耗<0.5,可以作为一种性能优异的导热、导电和储能材料。M22与CNTs的协同效应提高了 M22-CNTs/CE复合材料的导热性、导电性及介电性。CNTs含量为1.5 wt%时,复合材料获得最高热导率2.1 W/(m·K),电阻率低至0.56 Ω·cm,介电常数较未添加CNTs的复合材料提高了约26倍。(4)用NDZ-201偶联剂对加压氢还原工艺制备的Ni@M22粉体进行表面改性,并填充CE树脂制备复合材料。Ni壳层的存在及复合材料内部导通网络的形成,使得复合材料较M22/CE热导率提高了 18%,体积电阻率降至0.03 Ω·cm。偶联剂改性使复合材料的体积电阻率降至10-3 Ω·cm量级。偶联剂含量为1.5 wt%的Ni@M22/CE复合材料可以得到高达2.1 W/(m·K)的热导率,介电常数高达104量级。