锂离子混合电容器是一种新型储能器件,其与对称型超级电容器相比有更高的能量密度,同时保持相当优异的高功率输出性能,被认为是未来储能器件的重要发展方向。石墨烯凭借优异的物理特性,在混合电容器电极材料领域显示出极大的应用前景。然而由于石墨烯片层间的π-π键和范德华力的作用,使得石墨烯极易发生团聚,严重影响其电化学性能。一方面,本论文通过石墨烯凝胶（Graphene Aerogel,GA）与改性活性炭（Activated Carbon,AC）有机复合,提高GA的敷料密度和孔结构,从而调控其双电层电容性能。与纯GA相比,AC既作为“支撑体”嵌入到石墨烯纳米片之间,有效避免石墨烯纳米片再团聚,保持GA的微观结构,提高比表面积;同时可作为导电桥梁,提高整体电导率。使用6 M的KOH作为电解液时,GA+3AC复合材料的敷料密度为0.67 g cm^-3,在1 A g^-1电流密度下的最大质量比电容和相应体积比电容分别为128.2 F g^-1和85.9 F cm^-3,在10 A g^-1电流密度下循环20000次,比电容无明显衰减,具有良好的电容和循环性能。在1 M的EMIMBF₄有机电解液中,GA+3AC复合材料的最大质量比电容和相应的体积比电容分别为116.6 F g^-1和78.1 F cm^-3,且循环性能良好。另一方面,通过对石墨烯进行“打孔”和掺氮处理,制备富缺陷的高氮掺杂石墨烯凝胶（N-DGA）,并对其锂离子插层性能进行研究。与GA和氮掺杂石墨烯凝胶（N-GA）相比,石墨烯纳米片上富有缺陷,孔结构增加,氮原子主要与石墨烯纳米片边缘及缺陷处断裂的化学键复合,大幅度提高了氮元素含量。氮元素与缺陷区域可提供锂离子脱嵌的反应位点,且多孔结构可缩短锂离子传输距离并提供更多的离子传输通道。在50和1000 mA g^-1的电流密度下,其放电比容量分别为1387和143 mAh g^-1,且在500mA g^-1电流密度下循环300次,容量保持率均高于90%,库伦效率约95%,表现出良好的锂离子脱嵌的可逆性、倍率性能和循环性能。将GA+3AC与N-DGA分别作为正负极材料,通过容量匹配组装成锂离子混合电容器,其优异的能量/功率密度(最大能量/功率密度分别为39 Wh kg^-1和1.2 kW kg^-1)使得全石墨烯体系混合电容器展现了广阔的应用前景。