【摘 要】
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目前全球范围内已建立数个兆瓦级化学链装置,但低成本高性能氧载体的规模化制备仍是化学链燃烧领域的瓶颈问题。本文从发展工业规模氧载体制备技术和氧载体长周期化学链燃烧特性两方面着手,开展了以下工作:首先探索了铜铁复合氧载体的实验室规模制备流程,并通过50次热重循环实验,考察不同水泥添加量的Cu20Fe80@C（铜矿石与铁矿石质量比为20:80）的反应稳定性及抗烧结特性,结合颗粒破碎强度,确定Cu20Fe
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目前全球范围内已建立数个兆瓦级化学链装置,但低成本高性能氧载体的规模化制备仍是化学链燃烧领域的瓶颈问题。本文从发展工业规模氧载体制备技术和氧载体长周期化学链燃烧特性两方面着手,开展了以下工作:首先探索了铜铁复合氧载体的实验室规模制备流程,并通过50次热重循环实验,考察不同水泥添加量的Cu20Fe80@C（铜矿石与铁矿石质量比为20:80）的反应稳定性及抗烧结特性,结合颗粒破碎强度,确定Cu20Fe80@20C（整个氧载体中水泥质量比为20 wt.%）综合表现最佳。随后在流化床内探究Cu20Fe80@20C短周期反应特性,结果表明10次甲烷循环后CH4转化率稳定在92%左右,CO2选择性稳定在97%左右;10次煤-化学链循环中CO2捕集效率则在97%附近。进一步搭建工业规模液压成型法氧载体生产平台,实现年产百吨级的生产能力。100次热重循环实验中,批量制备的氧载体活性略有下降,仍具备反应稳定性。随后进行了100次甲烷-化学链循环和煤-化学链循环,并通过XRD、SEM等手段对氧载体理化性能演变进行了系统研究。结果表明100次煤-化学链循环内CO2燃烧效率在94%附近;XRD图谱表明氧载体晶相稳定,根据氧载体磨损情况,其预期寿命为1333小时。最后批量制备了更廉价的赤泥/铜矿石复合氧载体。50次热重循环中该氧载体表现出更优的反应性能。随后进行50次CH4-化学链循环实验,结果表明10次循环后CH4转化率稳定在95.42%附近,CO2选择性则在87.85%左右。ESEM结果表明在循环中存在Fe向内迁移、而Cu向外迁移的现象。赤泥基复合氧载体成本极低（126.78￥/（kg[O]））,具备工业应用能力。
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