宝清褐煤热溶解聚及其有机质热解过程转化规律

来源 :中国矿业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:you2245g
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文分别利用甲苯、甲醇和等体积甲苯/甲醇混合溶剂(IMTMS)在320 ℃下对宝清褐煤(BL)进行热溶解聚,得到原煤热溶物(SPs)和热溶残渣(Rs);通过热重、原位红外光谱和固定床热解实验考察了BL的热解特性和产物分布,然后在IMTMS中对热解半焦进行热溶解聚,得到半焦热溶物(CSPs)和半焦热溶残渣(CRs)。利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、气相色谱质谱联用仪(GC/MS)和四级杆静电场轨道阱质谱(Orbitrap MS)分析了焦油、SPs和CSPs的组成和结构特征,利用元素分析仪、FTIR、X射线光电子能谱(XPS)和热重分析仪分析了原煤、半焦、Rs和CRs的元素组成、官能团分布和热解反应性。通过对比焦油、原煤和半焦热溶物组成和结构特征差异,推测了BL有机质在热解过程中的释放规律和转化机理。BL连续热溶实验结果表明,IMTMS在热溶解聚过程中的协同作用可以促进BL更多有机质溶出。GC/MS分析表明,IMTMS热溶物(SPMT,320)中以酚、醚和酯等含氧化合物为主,其中酚类化合物的相对含量达43.55%,这些酚类化合物主要由甲醇攻击煤中芳基醚键和芳基酯键断裂生成。Orbitrap MS分析表明,SPMT,320中化合物的不饱和度(DBE)集中在1-10之间,主要为1-2环Oo类化合物。BL有机质中芳基醚、芳基酯键和羧基等含氧官能团和桥键在热溶过程中破坏并以热溶物溶出,因而热溶残渣的FTIR谱图中-OH、C=O和C-O吸收峰减弱,热溶残渣热解反应性明显低于BL。热重、原位红外分析和固定床热解实验表明,350 ℃以下BL热解主要发生脱水、脱羧与非共价键断裂,热解较轻微,半焦FTIR谱图中-OH和C=O吸收峰强度与原煤相比略有减弱,热解产物主要为热解气和水(焦油产率<1%);350 ℃以上BL共价键发生断裂,大分子骨架裂解加剧,半焦FTIR谱图中-OH、C=O和C-O等吸收峰强度明显减弱,热解焦油产率明显增加(3.43%-12.68%)。GC/MS分析表明,焦油中化合物以烃类为主,随着热解温度升高,焦油中以酚类为主的含氧化合物相对含量增加。Orbitrap MS分析表明,低温焦油中含氧化合物主要为1-2环的单酚和酮类化合物,O2化合物含量较低,随热解温度增加,焦油中含氧化合物环数和二酚、酯和醚等O2化合物含量明显增加。温度升高加剧了BL有机质的裂解和小分子化合物的缩聚反应。BL有机质中羧基、羰基和酯基等官能团随热解温度升高逐渐分解,因而半焦O、H元素含量下降、C元素含量上升,热解反应性降低。半焦热溶实验表明,随着热解温度升高,CSPs产率由42.47%下降至7.43%,CSPs中GC/MS可检测化合物数量由146种减少至90种,CSPs中Orbitrap MS检测O1-O2化合物DBE对碳数分布往左下方偏移,部分可溶有机质在热解过程中已转化为焦油和气体。在350 ℃以下热解过程中,BL大分子骨架较难发生裂解,主要涉及非共价键断裂和脱水、脱羧反应,因此低温焦油中脂肪烃、芳烃和酚类等化合物主要由煤中游离化合物直接逸出形成,而较高热解温度焦油形成涉及到煤中共价键断裂、官能团分解和小分子化合物的缩聚,其中芳烃和酚类化合物与BL芳基醚键的断裂密切相关。该论文有图52幅,表37个,附图7幅,附表1个,参考文献115篇。
其他文献
典型村镇地区存在三氯乙烯污染超标的问题,研究原位热脱附技术对改善村镇地区土壤环境和促进三氯乙烯污染场地修复的工程应用具有十分重要的现实意义。本研究通过搭建原位热脱附土壤目标加热温度试验台,研究不同加热温度和含水率下土壤中三氯乙烯的去除效果。搭建原位热脱附修复效果试验台,研究土壤加热过程中土壤温度场和热源温度变化规律,分析冷凝废水产量和污染土壤中三氯乙烯的去除效果。利用COMSOL数值模拟软件进行数
学位
生成物体抓取位姿是机器人抓取任务的核心组成部分,但是目前大多数抓取位姿检测方法主要针对结构化环境,在规划抓取时十分依赖于已知的对象模型、接触信息和物理属性等先验知识,导致应用场景和抓取目标相对固定。此外,现有的未知物体抓取方法主要以2D的RGB图像或2.5D的深度图作为输入,几乎没有模型考虑目标的3D几何信息,因此只能将抓取约束为与图像平面平行的三自由度(Three-degree-of-freed
学位
全球性生态环境问题的日益突出给人类生存带来严重威胁,其中大气污染问题尤为显著,如何开展准确的空气质量监测已成为国内外社会的关注热点。作为评价大气污染程度的重要参数,获取气溶胶光学厚度(AOD)信息对于大气环境质量监测及污染治理十分重要。利用卫星遥感从全球尺度提取气溶胶持续观测信息是获取空气质量数据的有效手段,但当前卫星传感器所提供的气溶胶产品集中于中低分辨率,且作用地表类型有限,无法满足特定区域尺
学位
露天煤矿具备开采成本低、产出率高、高资源回收率等优势,已日益普遍应用到煤炭资源开采。露天矿水文地质条件复杂,受地下含水层潜在突水灾害威胁的煤炭资源储量巨大。本文基于巴基斯坦塔尔露天矿首采区开采现况,提出“重构隔水层”底板水害防治方案,通过理论分析、室内模型试验和数值模拟等方法,对隔水层和上覆填土边坡安全性进行了评价研究,主要研究成果如下:(1)基于勘探数据和调查报告,分析了塔尔露天矿首采区含水层情
学位
相贯节点由钢管焊接而成,由于焊接处几何连续性的改变以及焊接时的初始缺陷与残余应力,焊缝成为节点的薄弱位置,在高周疲劳荷载的作用下焊缝处会产生疲劳裂纹并随着荷载循环次数的增加不断累积扩展,最终在节点处发生脆性破坏,导致整体结构发生局部破坏,甚至引发连续性倒塌。为研究相贯节点高周疲劳裂纹扩展行为,建立了一种实现T型圆钢管相贯节点高周疲劳裂纹扩展数值模拟的方法,主要工作内容和成果如下:(1)基于扩展有限
学位
鄂尔多斯营盘壕煤矿,主采侏罗系延安组2-2煤层,开采条件具有大采高、大采深的特点,覆岩构造简单,覆岩上部白垩系志丹群组岩性主要为巨厚整体状结构的中-粗砂岩,其下的侏罗系安定组岩性主要为层状结构的泥岩-砂质泥岩,由于岩性差异较大,受采动影响沉降不均匀,两者之间会产生离层。单一工作面开采时,覆岩处于原岩应力状态,结构完整;相邻工作面开采时,临近面覆岩结构已经被破坏,其岩层受力条件与单一工作面已有不同,
学位
变电站接地网是保证电力系统安全、稳定运行的基础措施,不仅为各种在运电力设备提供参考地,而且是系统故障时快速释放短路电流的可靠通道和路径,限制地电位的抬升。因此变电站接地网接地性能的优劣及其健康情况直接关系到电网运维人员的人身安全、在运电力设备的安全及可靠运行。磁感应强度法是用于判别接地网结构、进行接地网故障诊断的主要方法之一。本文以220k V变电站的接地网为研究对象,利用电磁工程仿真软件CDEG
学位
监狱作为国家的刑罚执行机关,承担着惩罚和改造罪犯的任务。这一任务的完成状况在相当程度上取决于监狱民警的执法素质和能力。为提升监狱民警的执法素质和能力,职后培训成为一个重要的途径和方法。本文运用文献研究法、个别访谈法、问卷调查法,以胜任力模型为理论基础,以P监狱为例,对江苏省P监狱民警职后培训工作进行了分析研究。本文认为,江苏省P监狱系统经过几十年的不懈努力,在监狱民警职后培训方面取得了长足的进步,
学位
压路机不断完善的告警系统,使得驾驶室数字显示界面开始逐步替代传统的操纵界面,成为状态监测与故障信息传达的载体,视觉模式作为车载显示信息获取的重要通道,对界面告警的捕获也更加有效。然而,压路机的任务情境复杂多样,用户在不同任务情境中都能够及时获取界面异常信息,达到对界面警示高效的视觉感知便尤为关键。因此,探究压路机不同任务情境下界面警示信息的感知差异,并开展符合不同情境感知需要的警示信息设计实践是十
学位
住有所居,是最基本的民生之一。随着经济的发展,人民生活水平的提高,住房问题逐渐成为促进社会和谐稳定的一个重大因素,也是政府的基本任务之一。政府构建了多层次的住房保障和供应体系,以满足中低收入家庭的保障体系和中高收入的供应体系,满足不同层次人群的住房所需。住房公积金制度是我国住房保障体系中的一项重要组成部分,是为了解决居民住房问题而产生,以目前的社会环境来看,我国公积金制度尚未建立最佳保障体系。因此
学位