钛基功能材料的制备及其在有机电化学中的应用研究

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本文采用不同的方法在钛基表面制备了Ti/TiO2膜修饰电极,Ti/TiO2/SnO2-Sb-CeO2涂层电极和TiO2/SnO2膜光阳极,利用SEM、XRD、CV等分析测试手段对电极的形貌、组成和电化学性能等进行表征,同时研究了所制备电极在有机电合成及有机废水处理中的电(光)催化性能。主要工作概括如下:  采用电化学阳极氧化法在钛基表面制备了TiO2多孔膜,通过改变阳极氧化电压和电解时间,多孔膜结构发生变化。利用循环伏安法研究了Ti/TiO2多孔膜电极在硫酸和马来酸溶液中的电化学行为。结果表明:Ti/TiO2多孔膜电极对马来酸电还原合成丁二酸具有较高的电催化活性,丁二酸在Ti/TiO2膜电极上的阴极还原产率和电流效率均达到90%以上。  以Ti/TiO2多孔膜为基底,利用溶胶-凝胶/热分解法制备得到Ti/TiO2/SnO2-Sb-CeO2电极。研究了不同前驱体溶剂对制备电极的结构、组成、电催化活性和寿命的影响,并以Ti/TiO2/SnO2-Sb-CeO2为阳极,考察了电流密度、支持电解液浓度和甲基橙初始浓度对T/TiO2/SnO2-Sb-CeO2电极电催化降解甲基橙模拟废水效果的影响。实验结果表明:与以乙醇、乙二醇和正丁醇为锡锑铈前驱体溶剂制备的Ti/TiO2/SnO2-Sb-CeO2电极相比,采用聚合前驱体溶剂制备的电极表面平整致密,其析氧过电位、催化活性和电极寿命均有提高。电氧化降解甲基橙模拟废水实验表明,Ti/TiO2/SnO2-Sb-CeO2电极具有优异的电催化性能。在10mA·cm-2操作电流密度下,0.05mM甲基橙溶液电催化降解10min后,其降解率达到97.6%。  采用溶胶-凝胶法在Ti/SnO2-Sb-CeO2涂层电极基体单面上制备了TiO2/SnO2复合半导体薄膜,研究了TiO2/SnO2薄膜的形貌、组成和光电化学特性;以亚甲基蓝为目标污染物,考察了影响TiO2/SnO2膜光电催化性能的因素。与单纯的光催化和电催化相比,SnO2掺杂以及外加电场辅助能提高TiO2的光催化活性。以10g/L Na2SO4为电解质,在1.5V外加偏压、光照强度为60mW/cm2且MB初始浓度为10mg/L的条件下,反应2h,MB在TiO2/SnO2膜光阳极上光电催化降解率可达94.07%。在此基础上,提出了TiO2/SnO2膜光电催化活性提高的反应机理。
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