选择性催化还原（SCR）技术是在一定温度和催化剂的作用下,利用还原剂（如NH₃、尿素和碳氢化合物等）将烟气中的NO_x还原成N₂和H₂O,是目前国内外应用最广泛,技术最成熟的固定源NO_x治理方法。催化剂是SCR脱硝技术的核心。商用SCR催化剂主要为V2O5–WO3（MoO3）/TiO₂系列,其活性温度窗口为300⁴00℃,该温度段是将SCR脱硝装置布设在除尘和脱硫装置之前,因而容易受到高浓度SO₂和粉尘的毒化与堵塞,造成催化剂失活。倘若将脱硝装置布设在除尘和脱硫装置之后,则需要加装烟气预热装置以满足催化剂催化活性的要求。因此,为了避免能源被过多的消耗,研发低温且高效的NH₃-SCR催化剂十分必要。MnO_x存在着多种价态(Mn²⁺,Mn³⁺和Mn⁴⁺,不同物相（MnO₂,Mn₂O₃,Mn₃O₄和MnO）之间相互转化产生的较强氧化还原能力,促进了催化反应的进行。同时,MnO_x还含有在SCR反应循环中起重要作用的多种晶格氧。CeO_x则通过氧化态的改变实现了氧的储存和释放,表现出了较好的NH₃和NO活化能力。另外,Ce O_x还具有较好的抗硫中毒能力。金属氧化物的催化性能依赖于粒径分布和颗粒的形貌,降低材料的直径到纳米级可以大大提高其功效。纳米催化中的形貌效应即是通过纳米材料的形貌可控合成,选择性地暴露高活性或特定能量晶面,进而提升催化反应活性、选择性和稳定性。本文以水热法合成不同形貌结构的纳米MnO₂催化剂,研究其低温SCR性能及反应机理,并对CeO_x（z）-MnO_y纳米片系列催化剂进行了改性分析。首先,考察了三种不同纳米结构的MnO₂催化剂在低温NH₃-SCR反应上的形貌效应。评价结果表明,γ-MnO₂纳米片表现出最优的催化性能,不仅NO转化率最高而且N₂选择性也最好,δ-MnO₂微球次之,α-MnO₂纳米棒最差;γ-MnO₂纳米片在190℃时的NO转化率接近100%,且N₂选择性也可以保持在85%左右。表征结果表明,比表面积并不是影响MnO₂催化性能的主导因素,纳米材料的晶型结构与表面暴露的活性晶面类型共同决定着催化剂的SCR性能。其次,选取了催化活性最优异的γ-MnO₂纳米片催化剂,利用原位傅里叶红外,探讨了其SCR反应机理。研究结果表明,催化剂的表面上同时存在着Bronsted酸位和Lewis酸位,B酸位上的NH₃以NH⁴⁺的形式存在,L酸位上的NH₃则以配位态NH₃和-NH₂的形式存在,它们都是NH₃-SCR反应过程中的活性物种。配位态的NH₃脱氢形成的-NH₂既可以与NO吸附物种形成中间产物,又可以直接与气相中的NO反应,遵循L-H机理和E-R机理。在NO吸附物种中,N₂O₄、M-NO₂硝基类和亚硝酰基（NO-）是最主要的中间物种。最后,为了进一步地优化催化剂的低温SCR性能和提高抗硫能力,制备了CeO_x（z）-MnO_y纳米片系列催化剂。结果表明,当Ce/（Mn+Ce）摩尔比为0.2时,催化剂的低温活性最佳。少量Ce的引入降低了活性组分MnO₂的结晶度;增加了催化剂表面的强酸性位点;提高了Mn³⁺和Mn⁴⁺以及活性氧物种的比例,增强了氧化还原能力。比较MnO₂纳米片和CeO_x（0.2）-MnO_y纳米片的抗硫中毒能力发现,Ce的掺杂能够在一定程度上改善催化剂的硫中毒现象,主要原因是Ce能避免活性中心Mn被大幅度地硫化,减缓硫酸盐类物质的生成。