克氏原螯虾(小龙虾)是世界第三大甲壳类水产品,在世界各地被广泛食用,特别是亚洲,欧美和北美洲,其中中国是世界上最大的小龙虾生产和消费国。近年来随着工业的发展,重金属污染逐渐被重视,而水产品作为人类重金属暴露的主要来源已经被广泛研究。由于其底栖性和食腐性,小龙虾是一种易于富集重金属的水产品,因而食用小龙虾可能对我国居民造成潜在的健康威胁。然而目前对于小龙虾中重金属人体健康风险的评估却极为缺乏,这可能是由于相关的基础数据缺失,如小龙虾体内重金属浓度,小龙虾消费量,小龙虾体内重金属的生物可给性等。本研究在全国12个省份(共23个城市)采集了 217个小龙虾样品。为了更加客观与准确,所有小龙虾样品均直接从餐馆采集并经过烹饪,以模拟小龙虾被食用前的状态。小龙虾样晶体内8种重金属浓度的平均值分别为(平均值±标准偏差)As:253.3±142.4 μg/kg,Cd:29.8±39.2 μg/kg,Cu:9.2±5.8 mg/g,Hg:51.8±29.2ng/g,Ni:171±141 μg/kg,Pb:23.3±29.5 μg/kg,Se:294.4±154.1 μg/kg,Zn:20.1±6.3 mg/kg。所有样品中各种金属浓度均低于国家食品安全限量标准(GB2672-2012),然而汞和砷的浓度相比其他有报道的水产品浓度略高。研究还发现小龙虾体内的汞绝大部分以高毒性的甲基汞形式存在(99.1%),且主要存在于热稳蛋白(34.3±3.2%)和细胞碎屑(56.9±3.7%)两个亚细胞组分中,此外甲基汞和总汞之间存在较好的线性关系(R2=0.96,p<0.001)。小龙虾体内部分金属(如汞、镍等)与体长大小之间存在良好相关关系,且与采样点之间也存在相关关系。为了更加准确地评估小龙虾中重金属的暴露风险,本文利用体外消化模型对小龙虾体内重金属生物可给性进行了测定,不同金属之间生物可给性差异较大,分别为(平均值±标准偏差)As:94.3±8.2%,Cd:78.7±6.1%,Cu:93.0±9.37%,MeHg:9.3±5.5%,Ni:94.9±20.2%,Se:81.66±13.1%,Zn:68.1±22.4%,生物可给性最低的是甲基汞(9.3%),最高的砷(94.3%)是其10倍。较为特别的是,与其他报道的水产品相比(如河豚,石斑鱼),小龙虾体内的甲基汞生物可给性明显较低,而其他金属则相对较高或相似。即相同浓度的水产品,小龙虾体内的甲基汞暴露风险较低而其他金属较高。由此可见在进行水产品中重金属风险评估时,有必要考虑不同重金属的生物可给性。为了探究小龙虾体内甲基汞低生物可给性的机理,本文就硒浓度、亚细胞分布、氨基酸含量等因素进行了分析。结果表明,尽管小龙虾体内甲基汞亚细胞分布与其他水产品相似,处于相同组分的甲基汞生物可给性却存在较大差异,这可能是由于小龙虾体内的汞结合官能团(如巯基等)浓度更高。而氨基酸含量分布表明,小龙虾较其他水产品,含有较多半胱氨酸和精氨酸,其中半胱氨酸是与甲基汞结合能力最强的氨基酸。此外,本研究还通过问卷调查、计算以及概率模型对小龙虾消费量的分布进行估算,并对消费者的健康风险进行评估。评估结果表明,从全国角度看,小龙虾体内重金属对人体健康的威胁较低,但是对于长江中下游地区消费者而言,特别是小龙虾高摄食人群而言,小龙虾中重金属仍可能存在较高的暴露风险。以长江中下游地区典型城市南京为例,在消费高峰期(夏季)有约0.5%的居民可能因食用小龙虾而导致极高的健康风险(HI>6),其中近70%的风险来自于砷,且砷造成的癌症风险(中位数)为2.46×10-5,已经高于最大允许值(十万分之一)。因此对于小龙虾高消费量人群而言(如在中国,美国,瑞士等小龙虾消费大国),小龙虾体内重金属仍可能具有较高的风险,在对重金属食品暴露源研究时应将小龙虾考虑在内。